Entendendo a origem estrutural das propriedades anômalas do SiO₂ líquido e vidro é fundamental não apenas na física, mas também na geofísica, na compreensão da natureza dos magmas de silicato na Terra e em outros planetas, e na ciência dos materiais como um protótipo de vidro formador de rede. Estudos teóricos de SiO₂ liquid sugerem que a segunda estrutura de casca do silício é a chave para entender as propriedades anômalas do SiO₂ líquido em altas temperaturas e altas pressões.
Um parâmetro estrutural z (z=d_ji - d_j'i , onde d_ji e d_j'i é a distância de cada átomo de silício i para o quinto vizinho de silício mais próximo j e para o quarto vizinho de oxigênio mais próximo j') foi desenvolvido para investigar a estrutura da segunda camada em SiO₂ líquido. Publicado em Nature Communications , o estudo teórico encontrou uma distribuição bimodal no parâmetro estrutural z com temperaturas variáveis, e os estados S e r são atribuídos às distribuições alta e baixa no parâmetro z, respectivamente. O estado S de baixa densidade em SiO₂ líquido consiste em quatro átomos vizinhos de silício na primeira camada e exibe alta ordem tetraédrica com separação clara entre a primeira e a segunda camada. Por outro lado, o estado r tem mais átomos vizinhos de silício na primeira camada e apresenta ordem tetraédrica menor que o estado S.

A fração do estado S com alta tetraedralidade é considerada o parâmetro de controle das propriedades anômalas do SiO₂ líquido em altas temperaturas e altas pressões em estudos teóricos. No entanto, não houve observação experimental da estrutura da segunda concha do silício em SiO₂ líquido e/ou vidro em condições de alta temperatura e/ou alta pressão.

Neste trabalho, realizamos a medição da função de distribuição de pares de alta pressão in situ de SiO₂ vidro utilizando raios X de alto fluxo e alta energia de fontes ondulatórias nas linhas de luz BL37XU e BL05XU no SPring-8. Combinando o fator de estrutura experimental de alta pressão [S(Q)] determinado com precisão usando raios-X monocromáticos em uma ampla faixa de Q até 19-20 Å ^-1 com a modelagem MD (Molecular Dynamics Simulation)-RMC (Reverse Monte Carlo), pudemos investigar em detalhes o comportamento estrutural do SiO₂ vidro além das distâncias vizinhas mais próximas sob condições de alta pressão in situ. Encontramos características bimodais na ordem de translação da segunda camada do silício em termos do parâmetro estrutural z.

O comportamento bimodal na distribuição do parâmetro z observado em SiO₂ vidro com pressão variável neste estudo é consistente com o simulado em SiO₂ líquido com temperaturas variáveis ​​no estudo teórico. A estrutura do SiO₂ vidro com a distribuição característica do parâmetro z em 2,4-2,7 Å mostra que uma estrutura de simetria tetraédrica formada a partir dos quatro átomos de silício mais próximos na primeira camada, e a primeira e a segunda camadas são claramente separadas à medida que o quinto átomo de silício vizinho se localiza no segunda concha. A característica estrutural corresponde à estrutura de estado S de baixa densidade relatada no estudo teórico de SiO₂ líquido.

Por outro lado, a estrutura do SiO₂ o vidro com a distribuição característica de z em 1,7 Å mostra que o quinto átomo de silício vizinho localiza-se na primeira camada, o que indica o colapso da segunda camada do silício sobre a primeira camada e a quebra da simetria tetraédrica local em SiO₂ vidro sob pressão, bem como observação teórica em SiO₂ líquido em altas temperaturas e altas pressões. + Explorar mais

Quebrando a simetria local - por que a água congela, mas a sílica forma um vidro