Pesquisadores do Laboratório NOMAD do Fritz Haber Institute têm se dedicado a descrever como as superfícies mudam em contato com fases gasosas reativas sob diferentes condições de temperatura e pressão. Para isso, eles desenvolveram o chamado método canônico de troca de réplicas (REGC). Os resultados foram publicados na revista Physical Review Letters em 17 de junho.
"Troca de réplicas" significa que existem muitas réplicas preparadas para a superfície do silício em contato com diferentes atmosferas de hidrogênio. Essas réplicas trocam entre si durante a simulação. "Grande-canônico" significa que a superfície de silício em cada réplica troca átomos ou moléculas de deutério com o reservatório de gás deutério que toca, eventualmente atingindo o equilíbrio com o reservatório de gás deutério.

O conhecimento da morfologia e evolução estrutural das superfícies dos materiais em uma determinada atmosfera reativa é um pré-requisito para a compreensão do mecanismo de reações de catálise heterogênea e eletrocatálise devido à relação estrutura-propriedade-potência. Em geral, o rastreamento confiável do equilíbrio de fase é de importância tecnológica para o projeto razoável das propriedades da superfície. As transições de fase são indicadas por singularidades de uma função de reação (por exemplo, a capacidade de calor). Os pesquisadores da FHI abordaram esse desafio desenvolvendo o método Replica Exchange Grand Canonical (REGC) em conjunto com a dinâmica molecular. A abordagem não apenas captura a reestruturação da superfície estudada sob diferentes condições reativas, mas também identifica linhas de transição de fase da superfície, bem como pontos triplos e críticos.

A adsorção dissociativa de hidrogênio molecular na superfície do silício tornou-se um critério crucial no estudo de sistemas de adsorção e possui importantes aplicações como passivação de superfícies. A abordagem REGC é demonstrada usando uma superfície de silício em contato com uma atmosfera de deutério. Na faixa de 300 a 1.000 Kelvin, a abordagem REGC identifica 25 diferentes fases de superfície termodinamicamente estáveis. A maioria das fases identificadas, incluindo algumas transições de fase entre ordem e desordem, não foram observadas experimentalmente antes. Também é mostrado que a formação dinâmica ou quebra de ligações Si-Si é a força motriz por trás da transição de fase entre os padrões de adsorção confirmados experimentalmente.

O método REGC permite combinar conceitos tradicionais de mecânica estatística da matéria condensada com cálculos de estrutura eletrônica de última geração para prever diagramas de fase de estabilidade de sistemas reais. Além disso, a abordagem tem um impacto significativo nos cálculos de reestruturação de superfície no campo da ciência de superfície e é potencialmente relevante para uma variedade de aplicações importantes, como catálise heterogênea, eletrocatálise e segregação de superfície. + Explorar mais

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