Projetar novos compostos ou ligas cujas superfícies possam ser usadas como catalisadores em reações químicas pode ser um processo complexo que depende muito da intuição de químicos experientes. Uma equipe de pesquisadores do MIT desenvolveu uma nova abordagem usando aprendizado de máquina, que elimina a necessidade de intuição e fornece informações mais detalhadas do que os métodos convencionais podem alcançar na prática.



Por exemplo, aplicando o novo sistema a um material que já foi estudado há 30 anos por meios convencionais, a equipe descobriu que a superfície do composto poderia formar duas novas configurações atômicas que não haviam sido identificadas anteriormente, e que uma outra configuração vista em trabalhos anteriores é provavelmente instável.

As descobertas são descritas na revista Nature Computational Science , em um artigo do estudante de graduação do MIT Xiaochen Du, dos professores Rafael Gómez-Bombarelli e Bilge Yildiz, do membro da equipe técnica do Laboratório Lincoln do MIT, Lin Li, e três outros.

As superfícies dos materiais geralmente interagem com o ambiente de maneiras que dependem da configuração exata dos átomos na superfície, que pode diferir dependendo de quais partes da estrutura atômica do material estão expostas. Pense em um bolo de camadas com passas e nozes:dependendo exatamente de como você corta o bolo, diferentes quantidades e arranjos de camadas e frutas ficarão expostos na borda da fatia.

O meio ambiente também é importante. A superfície do bolo ficará diferente se ele for embebido em calda, deixando-o úmido e pegajoso, ou se for levado ao forno, deixando a superfície crocante e escura. Isto é semelhante à forma como as superfícies dos materiais respondem quando imersas em um líquido ou expostas a temperaturas variadas.

Os métodos normalmente usados ​​para caracterizar superfícies de materiais são estáticos, observando uma configuração específica dentre milhões de possibilidades. O novo método permite uma estimativa de todas as variações, com base em apenas alguns cálculos de primeiros princípios escolhidos automaticamente por um processo iterativo de aprendizado de máquina, a fim de encontrar os materiais com as propriedades desejadas.

Além disso, ao contrário dos métodos atuais típicos, o novo sistema pode ser estendido para fornecer informações dinâmicas sobre como as propriedades da superfície mudam ao longo do tempo sob condições operacionais, por exemplo, enquanto um catalisador promove ativamente uma reação química, ou enquanto um eletrodo de bateria está carregando ou descarregando.

O método dos pesquisadores, que eles chamam de estrutura de Reconstrução Automática de Superfície, evita a necessidade de usar exemplos de superfícies escolhidos a dedo para treinar a rede neural usada na simulação. Em vez disso, ele começa com um único exemplo de uma superfície de corte imaculada e, em seguida, usa aprendizado ativo combinado com um tipo de algoritmo de Monte-Carlo para selecionar locais para amostragem naquela superfície, avaliando os resultados de cada local de exemplo para orientar a seleção do próximo. sites.

Usando menos de 5.000 cálculos de primeiros princípios, entre milhões de composições e configurações químicas possíveis, o sistema pode obter previsões precisas das energias superficiais através de vários potenciais químicos ou elétricos, relata a equipe.

"Estamos olhando para a termodinâmica", diz Du, "o que significa que, sob diferentes tipos de condições externas, como pressão, temperatura e potencial químico, que podem estar relacionadas à concentração de um determinado elemento, [podemos investigar] o que é a estrutura mais estável para a superfície?"

Em princípio, determinar as propriedades termodinâmicas da superfície de um material requer conhecer as energias superficiais através de um único arranjo atômico específico e, em seguida, determinar essas energias milhões de vezes para abranger todas as variações possíveis e capturar a dinâmica dos processos que ocorrem. Embora seja possível, em teoria, fazer isto computacionalmente, “simplesmente não é acessível” numa escala laboratorial típica, diz Gómez-Bombarelli.

Os investigadores conseguiram obter bons resultados examinando apenas alguns casos específicos, mas estes não são casos suficientes para fornecer uma imagem estatística verdadeira das propriedades dinâmicas envolvidas, diz ele.

Usando seu método, Du diz:"Temos novos recursos que nos permitem amostrar a termodinâmica de diferentes composições e configurações. Também mostramos que somos capazes de alcançá-los a um custo menor, com avaliações de energia mecânica quântica menos dispendiosas. E nós também são capazes de fazer isso com materiais mais duros", incluindo materiais de três componentes.

"O que é tradicionalmente feito no campo", diz ele, "é que os pesquisadores, com base em sua intuição e conhecimento, testarão apenas algumas superfícies supostas. Mas fazemos uma amostragem abrangente e isso é feito automaticamente." Ele diz que "transformamos um processo que antes era impossível ou extremamente desafiador devido à necessidade da intuição humana. Agora, exigimos um mínimo de intervenção humana. Simplesmente fornecemos a superfície imaculada e nossa ferramenta cuida do resto".

Essa ferramenta, ou conjunto de algoritmos de computador, chamada AutoSurfRecon, foi disponibilizada gratuitamente pelos pesquisadores para que possa ser baixada e utilizada por qualquer pesquisador do mundo para ajudar, por exemplo, no desenvolvimento de novos materiais para catalisadores, como para o produção de hidrogénio "verde" como combustível alternativo sem emissões, ou para novas baterias ou componentes de células de combustível.

Por exemplo, diz Gómez-Bombarelli, ao desenvolver catalisadores para a produção de hidrogênio, "parte do problema é que não é realmente compreendido como sua superfície é diferente de seu volume à medida que ocorre o ciclo catalítico. Portanto, há essa desconexão entre a aparência do material como quando está sendo usado e como fica quando está sendo preparado antes de ser colocado em ação."

Ele acrescenta que “no final das contas, na catálise, a entidade responsável pelo catalisador fazer alguma coisa são alguns átomos expostos na superfície, então realmente importa muito como é exatamente a superfície no momento”.

Outra aplicação potencial é o estudo da dinâmica das reações químicas usadas para remover o dióxido de carbono do ar ou das emissões das usinas. Essas reações geralmente funcionam usando um material que atua como uma espécie de esponja para absorver oxigênio, de modo que retira átomos de oxigênio das moléculas de dióxido de carbono, deixando para trás o monóxido de carbono, que pode ser um combustível útil ou matéria-prima química. O desenvolvimento de tais materiais “requer a compreensão do que a superfície faz com os oxigênios e como ela é estruturada”, diz Gómez-Bombarelli.

Usando sua ferramenta, os pesquisadores estudaram o arranjo atômico da superfície do material perovskita, óxido de estrôncio e titânio, ou SrTiO₃ , que já havia sido analisado por outros utilizando métodos convencionais por mais de três décadas, mas ainda não era totalmente compreendido. Eles descobriram dois novos arranjos dos átomos em sua superfície que não haviam sido relatados anteriormente, e preveem que um arranjo relatado é de fato improvável de ocorrer.

“Isso destaca que o método funciona sem intuições”, diz Gómez-Bombarelli. "E isso é bom porque às vezes a intuição está errada, e o que as pessoas pensavam que era o caso acaba não sendo." Esta nova ferramenta, disse ele, permitirá aos investigadores ser mais exploratórios, experimentando uma gama mais ampla de possibilidades.

Agora que o código foi divulgado para a comunidade em geral, diz ele, “esperamos que sirva de inspiração para melhorias muito rápidas” por parte de outros usuários.

A equipe incluiu James Damewood, um Ph.D. estudante do MIT, Jaclyn Lunger Ph.D., que agora está na Flagship Pioneering, e Reisel Millan, ex-pós-doutorado que agora está no Instituto de Tecnologia Química da Espanha.

Mais informações: Simulações aceleradas por aprendizado de máquina para permitir reconstrução de superfície sem heurística, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00571-7
Informações do diário: Ciência Computacional da Natureza

Fornecido pelo Instituto de Tecnologia de Massachusetts

Esta história foi republicada como cortesia do MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), um site popular que cobre notícias sobre pesquisa, inovação e ensino do MIT.