O estado de carga superficial do cocatalisador desempenha um papel importante na fotocatálise. Contudo, a regulação do estado de carga superficial de cocatalisadores, especialmente pela mudança de suas microestruturas e ambiente de coordenação, quase permanece inexplorada. Recentemente, O grupo de pesquisa de Hai-Long Jiang da Universidade de Ciência e Tecnologia da China fez um progresso muito interessante neste aspecto ao fabricar um cocatalisador de liga de átomo único. Crédito:Science China Press
Fotocatálise, converter energia solar em energia química, foi reconhecida como uma solução muito promissora para as questões ambientais e de energia atuais. O desempenho do sistema fotocatalítico depende muito do estado de carga superficial dos sítios ativos (geralmente cocatalisadores), como a junção Schottky entre o fotossensibilizador e o cocatalisador facilita a transferência de carga entre eles e, finalmente, para as moléculas reagentes, promovendo a adsorção e ativação deste último.
Em contraste com os relatórios existentes centrados em cocatalisadores, como o desenvolvimento de metais não nobres, tamanho de partícula e controle de distribuição, facetas de cristal expostas e seu contato de interface com fotossensibilizadores, a regulação do estado de carga superficial de cocatalisadores, alterando suas microestruturas, oferece grandes oportunidades para aumentar a fotocatálise, ainda permanece extremamente raro.
Nesse trabalho, O grupo de pesquisa do Dr. Jiang da Universidade de Ciência e Tecnologia da China atingiu o objetivo de otimizar os estados de carga superficial de Pt por meio do controle da microestrutura bimetálica Pd @ Pt e do ambiente de coordenação de Pt.
Os NPs Pd @ Pt estruturados com núcleo-casca bimetálicos foram fabricados in situ e estabilizados por uma estrutura metal-orgânica fotossensível e representativa (MOF), UiO-66-NH 2 . A microestrutura do Pd 10 O co-catalisador @Ptx pode ser controlado com precisão desde o núcleo até a liga de átomo único (SAA), durante o qual o ambiente de coordenação Pt muda, ajustando com precisão e simplicidade o conteúdo Pt.
Dadas as diferentes funções de trabalho de Pd e Pt, a carga entre Pd e Pt é redistribuída, acompanhado pela mudança de ambiente de coordenação de Pt, alcançando assim a regulação do estado de carga superficial de sítios Pt.
Como resultado, todos Pd @ Pt / MOF apresentam excelente atividade fotocatalítica de produção de hidrogênio devido aos sítios de Pt ricos em elétrons beneficiados pelo efeito de redistribuição de carga. Além disso, o Pd otimizado 10 @Pt 1 / MOF composto com co-catalisador SAA, que apresenta o Pt mais rico em elétrons, exibe uma atividade de produção de hidrogênio fotocatalítico excepcionalmente alta, ultrapassando de longe suas contrapartes correspondentes (veja na imagem).
Este é o primeiro relatório sobre co-catálise SAA para fotocatálise. Ele fornece a estratégia de design e o protocolo sintético para a fabricação de catalisadores SAA e abre um novo caminho para a fotocatálise baseada em SAA. Além disso, como uma alternativa à estratégia clássica de junção de Schottky, este trabalho apresenta uma nova abordagem para a otimização do estado de carga, regulando a microestrutura do cocatalisador (especialmente o controle do ambiente de coordenação), em direção à fotocatálise aprimorada.
