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    Técnica de RMN Hyper-CEST revela estrutura ausente de uma nova molécula recipiente

    Hyper-CEST como ferramenta de espectroscopia de RMN ultra-sensível revela duas estruturas anteriormente "escondidas" de gaiolas metal-orgânicas. Crédito:Barth van Rossum, FMP

    Usando a técnica Hyper-CEST NMR, a equipe liderada por Leif Schröder do Leibniz-Forschungsinstitut für Molekulare Pharmakologie (FMP) e do Deutsches Krebsforschungszentrum (DKFZ) conseguiu revelar duas variantes anteriormente pouco pesquisadas de um tipo de contêiner de transporte da classe de poliedros metal-orgânicos (MOPs). Os pesquisadores querem usar esse conhecimento para desenvolver um novo tipo de agente de contraste em imagens de RM (ressonância magnética).
    O conceito de um sistema de construção modular é útil em muitas aplicações para montar estruturas complexas para funções específicas de subunidades individuais e repetidas. Em química, o princípio pode ser usado para construir uma rede de automontagem a partir de unidades moleculares menores que atuam como um recipiente de transporte de tamanho definido. Por exemplo, vários íons metálicos podem ser ligados a moléculas orgânicas. Esses MOPs (poliedros metal-orgânicos) são usados, por exemplo, para capturar gases de efeito estufa ou para abrir caminho para agentes quimioterápicos mais eficazes, carregando-os com certos medicamentos, que eles liberam no tumor. Vários aspectos do comportamento dessas estruturas ainda não foram adequadamente explorados. Isso ocorre em parte porque nem sempre existem técnicas apropriadas disponíveis para observar o carregamento e descarregamento desses MOPs no nível molecular – muitas vezes, nenhuma diferença pode ser medida entre as variantes vazias e carregadas para o contêiner ou seu conteúdo.

    Em cooperação com uma equipe da Universidade de Oulu, na Finlândia, o grupo de pesquisa de Leif Schröder agora investigou MOPs que se montam espontaneamente em solução a partir de íons de ferro e um composto orgânico para formar tetraedros. No processo, os suportes orgânicos podem ser fixados de forma diferente aos "nós" de ferro. Essencialmente, isso influencia as propriedades dos MOPs, como sua capacidade de matar células tumorais. No caso do MOP em estudo, entretanto, pensava-se anteriormente que existia apenas uma das três variantes teoricamente previstas. As outras duas variantes foram consideradas muito instáveis ​​porque nenhum método analítico foi capaz de detectá-las. Usando um novo método de ressonância magnética (hiper-CEST NMR), o membro da equipe de Schröder, Jabadurai Jayapaul, conseguiu demonstrar que essas variantes anteriormente desconhecidas existem.

    Os colegas da Finlândia conseguiram confirmar os sinais desses MOPs "ocultos" usando cálculos teóricos. Embora ocorram apenas em proporções muito pequenas, as medições mostraram que alterar a fixação das escoras causa mudanças dramáticas no carregamento e descarregamento de contêineres. Certos subtipos de contêineres podem ser selecionados para acelerar o processo. Os pesquisadores agora estão usando esse conhecimento para desenvolver um novo tipo de agente de contraste em imagens de RM em que o carregamento do recipiente influencia o sinal de RM. Mas as observações também mostram que há maior potencial para novos insights para otimizar ainda mais os portadores de drogas. Em outras palavras, a primeira impressão obtida dessas estruturas nem sempre é a correta. Uma parte substancial de sua natureza pode permanecer oculta até que possamos detectá-los usando métodos muito mais sensíveis. + Explorar mais

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