Pesquisadores revelam rotas baseadas em oxigenação na conversão de gás de síntese em catalisadores bifuncionais de óxido-zeólita
Estudos de RMN de estado sólido revelam que as rotas baseadas em oxigenado regulam a conversão de syngas sobre os catalisadores bifuncionais OXZEO. Crédito:DICP
Uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Hou Guangjin e Prof. Bao Xinhe do Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS) revelou as rotas baseadas em oxigenado na conversão de syngas sobre óxido-zeólita (OXZEO) catalisadores bifuncionais por Ressonância Magnética Nuclear (RMN) de estado sólido.
Este estudo foi publicado em
Nature Catalysis em 23 de junho.
A catálise OXZEO foi proposta em 2016 pelo Prof. Bao Xinhe e Prof. Pan Xiulian do DICP. Ele fornece uma plataforma para a utilização eficiente de carvão e outros recursos de carbono. No entanto, o mecanismo de reação na catálise OXZEO ainda permanece obscuro.
Neste estudo, os pesquisadores escolheram a conversão de gás de síntese sobre o ZnAlO
x Catalisador bifuncional /H-ZSM-5 como sistema modelo para destacar a diferença mecanística na conversão direta de gás de síntese baseado em OXZEO. ZnAlO
x é um óxido metálico típico para o processo de gás de síntese para metanol, enquanto H-ZSM-5 é um zeólito típico para reação de metanol a hidrocarbonetos (MTH).
Eles usaram a estratégia de análise quase in situ de RMN de estado sólido (ssNMR)-Cromatografia gasosa (GC) para revelar a evolução dinâmica de intermediários críticos e/ou transitórios abundantes, incluindo carboxilatos multicarbono, alcoxilas, metil-ciclopentenonas ligadas a ácido , e carbocátions de metil-ciclopentenil, desde o período de indução muito precoce até a conversão em estado estacionário sob condições de reação de fluxo de alta pressão.
Provou-se que as rotas baseadas em oxigenado contribuem para a saída de olefinas e aromáticos, onde a alimentação, ou seja, CO e H
2 , também foi um participante vigoroso nessas reações secundárias. Além do ZnAlO
x /H-ZSM-5, os pesquisadores também descobriram que os principais intermediários existem em vários catalisadores OXZEO, provando a universalidade das rotas baseadas em oxigenado na conversão de syngas baseado em OXZEO.
"Nossas descobertas fornecem novos insights sobre o mecanismo de reação da conversão de gás de síntese em catalisadores bifuncionais e também podem ajudar a entender melhor o mecanismo de CO
2 e conversão de biomassa", disse o Prof. Hou.
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