Mobilidade exciton aumentada aproximando-se do limite de Mott-Ioffe-Regel em uma perovskita Ruddlesden-Popper 2D

Transporte de excitons em esfoliado (BA)₂ PbI₄ Flocos de RPP encapsulados por lamínula e PMMA. Crédito:Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-45740-y

Um estudo publicado na Nature Communications e liderado pelo Prof. Liu Xinfeng do Centro Nacional de Nanociência e Tecnologia (NCNST) da Academia Chinesa de Ciências (CAS), relatou recentemente um aumento na mobilidade do exciton em uma perovskita Ruddlesden-Popper bidimensional (2D) (RPP) .

A mobilidade do Exciton é um fator crítico que influencia as propriedades optoeletrônicas do RPP 2D. No entanto, observa-se que a mobilidade do RPP 2D é uma ordem de grandeza inferior à da perovskita 3D correspondente. Vários fatores, como aniquilação exciton-exciton, acoplamento entre camadas e defeitos, podem impactar o comportamento do transporte de excitons em RPP 2D.

Apesar do progresso substancial, a correlação precisa entre o transporte de excitons e as propriedades da rede, especialmente no que diz respeito às interações exciton-rede, permanece indefinida. Além disso, há uma necessidade urgente de ajustar as interações exciton-fônon para adaptar as características de transporte de excitons para aplicações em optoeletrônica baseada em perovskita 2D.

O grupo do Prof. Liu no NCNST, e os colaboradores da South China Normal University e da Peking University, alcançaram uma mobilidade de excitons aumentada aproximando-se do Limite Mott-Ioffe-Regel (MIR) em RPP 2D, ancorando o cátion butil amônio macio com um polimetilmetacrilato ( PMMA) na superfície.

Os pesquisadores monitoraram diretamente o processo de propagação de excitons ultrarrápidos em (BA)₂ (MA)_n-1 Pb_n Eu_3n+1 Perovskitas RP por microscopia de fotoluminescência resolvida no tempo. Eles revelaram que as mobilidades de excitons livres em flocos finos esfoliados podem ser melhoradas a partir de cerca de 8 cm² V^-1 s^-1 até 280 cm² V^-1 s^-1 . A mobilidade deste último está próxima do limite teórico do critério de Mott-Ioffe-Regel.

Combinando medições ópticas e estudos teóricos, os pesquisadores revelaram que a maior mobilidade do exciton é atribuída à ancoragem das moléculas de superfície BA pela rede PMMA, o que melhora significativamente a rigidez da rede e reduz a desordem.

Como resultado, a taxa de espalhamento do potencial de deformação reduz em oito vezes à temperatura ambiente, levando à transição da propagação do exciton do regime de salto para o regime de transporte tipo banda.

Essas descobertas oferecem informações valiosas sobre os mecanismos de transporte de excitons em perovskitas 2D com uma rede macia e esclarecem como ajustar as propriedades de transporte de excitons por meio da engenharia de rede.

Mais informações: Yiyang Gong et al, Impulsionando a mobilidade do exciton aproximando-se do limite de Mott-Ioffe-Regel em perovskitas Ruddlesden-Popper ancorando o cátion orgânico, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-45740-y
Fornecido pela Academia Chinesa de Ciências

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