p Recentemente, pesquisadores da Universidade de Tsinghua, Queen Mary University of London, e Institute of Metal Research, Academia Chinesa de Ciências, relataram um catalisador de grafeno promissor obtido a partir de arroz pegajoso, e revelou a importância crítica dos defeitos topológicos tanto experimentalmente quanto teoricamente. p "Eletrocatálise de reação de redução / evolução de oxigênio (ORR / OER) é a questão central de alguns sistemas de energia de próxima geração, como células de combustível, baterias de metal-ar e assim por diante, "disse o Prof. Qiang Zhang do Departamento de Engenharia Química, Universidade de Tsinghua. "Materiais de nanocarbono isentos de metal foram intensamente investigados como catalisadores ORR / OER, devido à sua atividade notável, alta condutividade e flexibilidade, a estrutura sintonizável e a química da superfície, preparação fácil, e viabilidade econômica. "

p Contudo, até agora, os sítios ativos exatos em materiais de nanocarbono e seus papéis específicos durante ORR e OER permanecem indescritíveis e controversos. Adicionalmente, métodos acessíveis e escaláveis ​​para obter catalisadores excelentes ainda são necessários para a aplicação prática.

p "Propusemos uma nova malha de grafeno com dopagem de nitrogênio ajustável e defeitos topológicos, e fabricado por meio da carbonização direta de um composto ternário com arroz pegajoso, melamina, e Mg (OH) ₂ modelos ", disse Cheng Tang, um Ph.D. estudante da Universidade de Tsinghua e o primeiro autor. "Então, inesperadamente, um excelente desempenho ORR superior ao Pt / C em termos de atividade e estabilidade, e a atividade OER comparável com Ir / C é obtida com uma lacuna de sobrepotencial baixa de 0,90 V, tornando-o um dos melhores bifuncionais, catalisadores sem metal já relatados. "

p Comparado com outras amostras, eles descobriram que os defeitos topológicos nas bordas do grafeno parecem ser mais importantes do que a dopagem com nitrogênio para maior atividade. "É diferente dos resultados anteriores, mas importante para uma compreensão completa das origens da atividade dos catalisadores de nanocarbono, "disse o Prof. Zhang.

p Cálculos da teoria da função de densidade foram conduzidos para elucidar os resultados experimentais. Porções dopadas com N são demonstradas para apresentar um sobrepotencial maior do que nanofitas de grafeno puro, mas aquelas porções com defeitos no anel de cinco ou sete carbonos exibem atividade aprimorada. Uma configuração livre de nitrogênio com anéis de carbono de pentágono e heptágono adjacentes é encontrada para exibir o mais baixo sobrepotencial para ORR e OER.

p "Este trabalho fornece novas percepções sobre as origens da atividade eletrocatalítica de oxigênio para eletrocatalisadores de nanocarbono sem metal, "C. Tang explicou." A importância dos defeitos topológicos, além dos locais induzidos por dopagem nos materiais de nanocarbono dopados com heteroátomo é elucidado em direção a catálise ORR / OER promissora. "

p Após comparação sistemática de relatórios anteriores, O Prof. Zhang e colegas de trabalho propuseram que diferentes locais ativos, como dopantes, bordas e defeitos, realmente geram atividade ORR promissora para materiais de nanocarbono livre de metal pela modificação análoga de estruturas de elétrons, levando a quimissorção intermediária otimizada e transferência facilitada de elétrons.

p Esse entendimento sincrético deve contribuir para pesquisas futuras. "Acreditamos que o doping de heteroátomo específico em bordas defeituosas altera de forma mais eficaz as estruturas de elétrons e atinge atividades de ORR ideais para eletrocatalisadores livres de metal."