Pesquisadores do Instituto Max Planck para a Estrutura e Dinâmica da Matéria (MPSD) em Hamburgo, Alemanha, e do Laboratório Nacional de Aceleradores SLAC nos Estados Unidos obtiveram novos insights sobre o desenvolvimento do estado ferroelétrico induzido pela luz em SrTiO3 .



Eles expuseram o material a pulsos de laser de frequência infravermelha média e terahertz e descobriram que as flutuações de suas posições atômicas são reduzidas sob essas condições. Isto pode explicar o surgimento de uma estrutura dipolar mais ordenada do que em equilíbrio e de um estado ferroelétrico quando o material é excitado com pulsos de laser.

Pulsos de laser de frequência infravermelha média e terahertz são ferramentas poderosas para manipular as propriedades de materiais quânticos por meio de modificações personalizadas em sua estrutura cristalina. Ferroeletricidade induzida por luz em SrTiO₃ é uma demonstração notável dessa física.

Sob iluminação infravermelha média, este material se transforma em um estado de dipolos elétricos permanentemente ordenados, que está ausente em seu diagrama de fases de equilíbrio. O mecanismo subjacente a esta transformação não é compreendido.

Agora, uma equipe de pesquisadores do MPSD e do Laboratório Nacional de Aceleradores SLAC realizou um experimento no Laser de Elétrons Livres de Raios-X SwissFEL para identificar as interações intrínsecas relevantes para a criação deste estado. A nova visão foi obtida não pela detecção da posição dos átomos, mas pela medição das flutuações dessas posições atômicas.

O resultado fornece evidências de que essas flutuações são reduzidas, o que pode explicar porque a estrutura dipolar é mais ordenada do que em equilíbrio, e porque um estado ferroelétrico poderia ser induzido. O trabalho do grupo Cavalleri foi publicado na Nature Materials .

Os materiais ferroelétricos são caracterizados pelo alinhamento paralelo espontâneo de dipolos elétricos, levando a uma polarização macroscópica que pode apontar em duas direções opostas. A direção de apontamento pode ser alterada por um campo elétrico, possibilitando o uso de ferroelétricos no armazenamento digital e componentes de processamento de dispositivos eletrônicos modernos.

Titanato de estrôncio, SrTiO₃ , é um chamado paraelétrico quântico. Ao contrário de muitos materiais ferroelétricos, SrTiO₃ carece de um estado ferroelétrico macroscópico. No entanto, abundantes evidências experimentais mostram que as flutuações quânticas da rede cristalina impedem o desenvolvimento da ordem de longo alcance.

Surpreendentemente, em 2019 o grupo Cavalleri descobriu que SrTiO₃ transforma-se em ferroelétrico quando certas vibrações da rede cristalina são excitadas por pulsos intensos no infravermelho médio. O uso da luz para induzir e controlar a ferroeletricidade em altas frequências eletronicamente inacessíveis pode ser visto como o elemento-chave das futuras aplicações de memória de alta velocidade.

Na época, especulou-se que a resposta não linear da rede cristalina seria a origem desse efeito, resultando na formação de deformações que ajudam o material a se tornar ferroelétrico. No entanto, faltavam medições diretas da deformação e, ainda mais importante, das flutuações das posições atômicas nas primeiras escalas de tempo após a excitação do infravermelho médio.

Os pesquisadores se uniram ao grupo de Mariano Trigo no SLAC e combinaram a excitação no infravermelho médio com pulsos de raios X de femtossegundos do laser de elétrons livres SwissFEL para iluminar essas dinâmicas, que ocorrem na escala de tempo subpicossegundo – mais curta que um trilionésimo de segundo.

“Numa experiência típica de difração de raios X, utiliza-se a interferência construtiva dos raios X espalhados pelos átomos periodicamente alinhados para medir as suas posições médias”, diz Michael Först, um dos principais autores deste trabalho. “Mas aqui detectamos o espalhamento difuso decorrente da desordem no arranjo atômico que é sensível às flutuações, ou seja, ao ruído, da rede cristalina”.

Experimentalmente, a equipe descobriu que as flutuações de certos modos rotacionais no SrTiO₃ A rede, que obstrui a formação de ferroeletricidade de longo alcance, foi rapidamente reduzida pela excitação pulsada no infravermelho médio. Tal supressão não ocorre neste material em equilíbrio e sugere a origem da ferroeletricidade induzida pela luz.

Isto foi confirmado por uma análise teórica rigorosa que revelou interações complexas e de alta ordem entre um conjunto de vibrações da rede e a deformação como fonte dessas observações. Michael Fechner, o teórico deste projeto, enfatiza a importância da colaboração entre teoria e experiência:“Permite-nos afiar as nossas ferramentas de previsão e, consequentemente, melhorar a nossa compreensão da matéria e das suas interações com a luz”.

Andrea Cavalleri, líder do grupo e diretora do MPSD, prevê novas oportunidades decorrentes deste estudo. “O fato de que certas flutuações na rede, que impedem a formação de ordem ferroica de longo alcance, podem ser suprimidas por meios dinâmicos é novo e oferece possibilidades para comportamento semelhante em outros materiais quânticos.

"Além disso, como nossos estudos de grupo induziram ordem em outros ambientes, incluindo magnético e supercondutor, os resultados discutidos aqui podem ter implicações mais amplas além da física do SrTiO₃ ", diz Cavalleri.

Mais informações: M. Fechner et al, Flutuações de rede extintas em SrTiO3 acionado opticamente, Nature Materials (2024). DOI:10.1038/s41563-023-01791-y
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