Uma equipe liderada por Philipp Werner, professor de física da Universidade de Friburgo e líder do projeto de Fase 3 do NCCR MARVEL Suporte Contínuo, Métodos Avançados de Simulação, aplicou seu método avançado de simulação quântica à investigação do material complexo 1T -TaS ₂ . A pesquisa, publicada recentemente em Physical Review Letters , ajudou a resolver um conflito entre resultados experimentais e teóricos anteriores, mostrando que a região da superfície de 1T -TaS₂ exibe uma interação não trivial entre o comportamento isolante de banda e o comportamento isolante de Mott quando o material é resfriado abaixo de 180 k.
1T -TaS₂ é um dicalcogeneto de metal de transição em camadas que tem sido estudado intensivamente por décadas por causa de ligações intrigantes entre distorções dependentes de temperatura na rede e fenômenos ligados a correlações eletrônicas.

Ao esfriar, o material sofre uma série de rearranjos de rede com redistribuição simultânea da densidade eletrônica, fenômeno conhecido como ordem de onda de densidade de carga (CDW). Na fase atingida quando o material é resfriado abaixo de 180 k, uma distorção de rede periódica no plano leva à formação de aglomerados de estrela de Davi (SOD) feitos de 13 átomos de tântalo. Simultaneamente, observa-se um forte aumento na resistividade. Outras propriedades interessantes da fase de baixa temperatura incluem uma transição para um estado supercondutor sob pressão, bem como a possibilidade de comutar esta fase em fases metaestáveis ​​metálicas de longa duração, aplicando pulsos curtos de laser ou tensão, tornando o material potencialmente interessante para uso em dispositivos de memória futuros.

Por muitos anos, 1T -TaS₂ foi considerado um isolante Mott e, de fato, um dos exemplos prototípicos de um sistema Mott de banda única. Dez anos atrás, investigações teóricas da estrutura eletrônica do 1T -TaS₂ propuseram um cenário no qual um estado isolante Mott orientado por correlação foi formado dentro dos planos, mas, devido ao forte salto entre as camadas, uma banda metálica estava presente na direção de empilhamento. Dentro deste cenário, uma possível explicação para a natureza isolante do material é a desordem de empilhamento, um efeito conhecido por existir no material.

Investigações teóricas subsequentes sobre o papel do empilhamento de camadas e seus efeitos no estado fundamental eletrônico mostraram que a estrutura de energia mais baixa exibe um empilhamento "AL" específico de bicamadas, onde A se refere ao centro da estrela de Davi e L a o canto superior direito. Esses resultados, novamente não confiando estritamente na física de Mott, indicam que o estado isolante pode ser devido a lacunas de ligação-antiligação. Embora esta imagem possa ser apropriada para o volume, a negligência dos efeitos de interação implicaria em um estado metálico preso à superfície das amostras terminando com uma bicamada quebrada, uma característica que foi claramente descartada por vários experimentos recentes de espectroscopia de tunelamento de varredura (STS) que relataram sistematicamente espectros com lacunas para ambas as terminações.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Explorar mais

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions