Matemáticos do Centro de Matemática Avançada para Aplicações de Pesquisa de Energia (CAMERA) no Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) desenvolveram um algoritmo matemático para decifrar a dinâmica rotacional de partículas de torção em grandes sistemas complexos a partir dos padrões de espalhamento de raios-X observados em alta experimentos sofisticados de espectroscopia de correlação de fótons de raios-X (XPCS).

Esses experimentos - projetados para estudar as propriedades de suspensões e soluções de coloides, macro moléculas, e polímeros - foram estabelecidos como principais condutores científicos para muitas das atualizações em curso de fontes de luz coerentes que ocorrem no Departamento de Energia dos EUA (DOE). Os novos métodos matemáticos, desenvolvido pela equipe CAMERA de Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, e James Sethian, têm o potencial de revelar muito mais informações sobre a função e propriedades de materiais complexos do que era possível anteriormente.

As partículas em suspensão sofrem movimento browniano, balançando enquanto se movem (translação) e giram (giram). Os tamanhos dessas flutuações aleatórias dependem da forma e da estrutura dos materiais e contêm informações sobre a dinâmica, com aplicações em biologia molecular, descoberta de drogas, e ciência dos materiais.

O XPCS funciona focalizando um feixe coerente de raios-X para capturar a luz espalhada pelas partículas em suspensão. Um detector detecta os padrões de manchas resultantes, que contêm várias pequenas flutuações no sinal que codificam informações detalhadas sobre a dinâmica do sistema observado. Para capitalizar essa capacidade, as próximas atualizações de fonte de luz coerente no Berkeley Lab's Advanced Light Source (ALS), Fonte Avançada de Fótons de Argonne (APS), e Linac Coherent Light Source da SLAC estão planejando alguns dos experimentos XPCS mais avançados do mundo, aproveitando a coerência e o brilho sem precedentes.

Mas depois de coletar os dados de todas essas imagens, como você obtém informações úteis deles? Uma técnica robusta para extrair informações dinâmicas do XPCS é calcular o que é conhecido como autocorrelação temporal, que mede como os pixels nos padrões de manchas mudam após um determinado período de tempo. A função de autocorrelação une as imagens estáticas, assim como um filme antigo ganha vida quando imagens de cartão-postal intimamente relacionadas passam voando.

Os algoritmos atuais têm se limitado principalmente a extrair movimentos translacionais; pense em um pula-pula pulando de um lugar para outro. Contudo, nenhum algoritmo anterior era capaz de extrair informações de "difusão rotacional" sobre como as estruturas giram e giram - informações que são críticas para compreender a função e as propriedades dinâmicas de um sistema físico. Obter essas informações ocultas é um grande desafio.

Torcendo a luz para longe

Um grande avanço veio quando especialistas se reuniram para um workshop CAMERA sobre XPCS em fevereiro de 2019 para discutir as necessidades emergentes críticas no campo. Extrair a difusão rotacional era um objetivo fundamental, e Hu, um estudante de graduação em matemática da UC Berkeley; Donatelli, o CAMERA Lead para Matemática; e Sethian, Professor de matemática na UC Berkeley e diretor da CAMERA, se uniram para enfrentar o problema de frente.

O resultado de seu trabalho é uma nova e poderosa abordagem matemática e algorítmica para extrair informações rotacionais, agora trabalhando em 2D e facilmente escalável para 3D. Com notavelmente poucas imagens (menos de 4, 000), o método pode prever facilmente coeficientes de difusão rotacional simulados dentro de alguns por cento. Os detalhes do algoritmo foram publicados em 18 de agosto no Proceedings of the National Academy of Sciences .

A ideia principal é ir além da função de autocorrelação padrão, em vez de buscar a informação extra sobre a rotação contida nas funções de correlação cruzada angular-temporal, que comparam como os pixels mudam no tempo e no espaço. Este é um grande salto na complexidade matemática:matrizes de dados simples se transformam em tensores de dados de 4 vias, e a teoria que relaciona a informação rotacional a esses tensores envolve análise harmônica avançada, álgebra Linear, e análise de tensores. Para relacionar as informações rotacionais desejadas aos dados, Hu desenvolveu um modelo matemático altamente sofisticado que descreve como as correlações angular-temporais se comportam em função da dinâmica rotacional desse novo conjunto complexo de equações.

"Havia muitos mistérios em camadas para desvendar a fim de construir uma boa estrutura matemática e algorítmica para resolver o problema, "disse Hu." Havia informações relacionadas a estruturas estáticas e propriedades dinâmicas, e essas propriedades precisavam ser exploradas sistematicamente para construir uma estrutura consistente. Tomados em conjunto, eles representam uma oportunidade maravilhosa de entrelaçar muitas idéias matemáticas. Obter essa abordagem para coletar informações úteis do que à primeira vista parece ser muito barulhento foi muito divertido. "

Contudo, resolver este conjunto de equações para recuperar a dinâmica rotacional é um desafio, pois consiste em várias camadas de diferentes tipos de problemas matemáticos que são difíceis de resolver de uma vez. Para enfrentar este desafio, a equipe se baseou no trabalho anterior de Donatelli em Multi-Tiered Iterative Projections (M-TIP), que é projetado para resolver problemas inversos complexos em que o objetivo é encontrar a entrada que produz uma saída observada. A ideia do M-TIP é dividir um problema complexo em subpartes, usando a melhor inversão / pseudoinversão possível para cada subparte, e iterar por meio dessas subsoluções até que elas convirjam para uma solução que resolva todas as partes do problema.

Hu e seus colegas pegaram essas ideias e construíram um método irmão, "Estimativa multicamadas para espectroscopia de correlação (M-TECS), "resolvendo o complexo conjunto de equações em camadas por meio de subetapas sistemáticas.

"A vantagem da abordagem M-TECS é que ela explora o fato de que o problema pode ser separado em partes lineares de alta dimensão e partes não lineares e não convexas de baixa dimensão, cada um dos quais tem soluções eficientes por conta própria, mas eles se tornariam um problema de otimização extremamente difícil se fossem resolvidos de uma vez, "disse Donatelli.

"Isso é o que permite ao M-TECS determinar com eficiência a dinâmica rotacional a partir de um sistema de equações tão complexo, enquanto as abordagens de otimização padrão teriam problemas tanto em termos de convergência quanto de custo computacional. "

Abrindo a porta para novos experimentos

"XPCS é uma técnica poderosa que terá destaque na atualização do ALS. Este trabalho abre uma nova dimensão para o XPCS, e nos permitirá explorar a dinâmica de materiais complexos, como moléculas em rotação dentro de canais de água, "disse Alexander Hexemer, Líder do programa de computação no ALS.

Hu, que ganhou o Prêmio Bernard Friedman da UC Berkeley por este trabalho, juntou-se à CAMERA - parte da Divisão de Pesquisa Computacional do Berkeley Lab - como seu mais novo membro. "Este tipo de co-design matemático e algorítmico é a marca registrada da boa matemática aplicada, em que a nova matemática desempenha um papel fundamental na resolução de problemas práticos na vanguarda da investigação científica, "disse Sethian.

A equipe CAMERA está atualmente trabalhando com cientistas da linha de luz no ALS e APS para projetar novos experimentos XPCS que podem aproveitar totalmente a abordagem matemática e algorítmica da equipe para estudar novas propriedades de dinâmica rotacional de materiais importantes. A equipe também está trabalhando na extensão de seu trabalho de estrutura matemática e algorítmica para recuperar tipos mais gerais de propriedades dinâmicas de XPCS, bem como aplicar esses métodos a outras tecnologias de imagem de correlação.

Este trabalho é apoiado por CAMERA, que é financiado conjuntamente pelo Office of Advanced Scientific Computing Research e pelo Office of Basic Energy Sciences, ambos dentro do Escritório de Ciência do Departamento de Energia dos EUA.