A dopagem de Cu+ aumenta a emissão de éxciton auto-retido em perovskita dupla Cs2(Ag/Na)InCl6 ligada

a) Estrutura cristalina de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ e o sítio cristalográfico para Cu⁺ dopantes. As fotografias PL (λ_ex = 365 nm) para Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ e Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :1,0%Cu⁺ pós são apresentados, mostrando PL significativamente aumentado dos cristais em Cu⁺ doping. b) Padrões de XRD em pó de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :x%Cu⁺ com diferentes Cu⁺ concentrações de dopagem. A faixa ampliada de 2θ (20–28°) dos padrões de XRD mostra um deslocamento monotônico dos picos de difração para um ângulo mais alto com o aumento do Cu⁺ concentração. c) Espectro de absorção óptica de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ e Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :1,0%Cu⁺ . A inserção mostra os gráficos Tauc correspondentes dos espectros de absorção. d) espectros de excitação PL (λ_em = 605 nm), espectros de emissão PL (λ_ex = 365 nm) ee) curvas de decaimento PL (λ_em = 605 nm) de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ :x%Cu⁺ com diferentes Cu⁺ concentrações de dopagem. Crédito:Ciências Avançadas (2022). DOI:10.1002/advs.202103724

Perovskitas duplas sem chumbo (DPs) 3D totalmente inorgânicas com emissão de éxciton auto-aprisionado (STE) de banda larga mostraram grande promessa como alternativas para perovskitas de haleto de chumbo em várias aplicações optoeletrônicas, como diodos emissores de luz (LEDs) e fotodetectores. Uma compreensão fundamental do efeito da dopagem nas propriedades ópticas dos DPs, especialmente na dinâmica STE, é de vital importância para a otimização de seu desempenho e aplicações.
Em um estudo publicado na Advanced Science , o grupo de pesquisa liderado pelo Prof. Chen Xueyuan do Instituto Fujian de Pesquisa sobre a Estrutura da Matéria da Academia Chinesa de Ciências desenvolveu uma estratégia única via Cu⁺ dopagem para obter uma emissão de STE eficiente no Cs sem chumbo ligado₂ (Ag/Na)InCl₆ cristais DP.

Esta estratégia única baseada em Cu⁺ a dopagem aumenta a emissão de STE na liga Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ DPs. Os pesquisadores usaram uma pequena quantidade (1,0 mol%) de Cu⁺ dopagem para realizar a emissão de STE aumentada nos cristais, com rendimento quântico de fotoluminescência (PL) aumentando de 19,0% para 62,6% e banda de excitação mudando de 310 nm para 365 nm.

Eles pesquisaram exaustivamente o efeito do Cu⁺ dopagem na estrutura eletrônica e propriedades ópticas de Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ e a dinâmica STE. O Cs sintetizado₂ (Ag/Na)InCl₆ :Cu⁺ os cristais exibem PL significativamente aprimorado decorrente do aumento da taxa de recombinação radiativa de STEs, bem como da densidade de STE melhorada.

Por meio de espectroscopias de absorção transiente de PL dependente da temperatura e de femtossegundos ultrarrápidas, os pesquisadores descobriram que o notável aprimoramento de PL foi atribuído ao aumento da densidade e da taxa de recombinação radiativa de STEs, como resultado da quebra de simetria da função de onda STE no Ag + local induzido por Cu⁺ doping.

Além disso, os pesquisadores demonstraram a excelente estabilidade aérea, estrutural e térmica desses Cu⁺ -dopado Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ cristais, e revelaram seus grandes potenciais como eficientes fósforos emissores de amarelo para aplicação em LEDs brancos convertidos no ultravioleta próximo (NUV).

Este estudo fornece insights profundos sobre a dinâmica STE em Cu⁺ -dopado Cs₂ (Ag/Na)InCl₆ , estabelecendo assim uma base para o projeto futuro de novos DPs sem chumbo com emissão de STE eficiente. + Explorar mais