Mecanismo de reação de ativação de O3 e geração de oxigênio singlete em nanocarbonos defeituosos dopados com N
Resumo gráfico. Crédito:Ciência e Tecnologia Ambiental (2022). DOI:10.1021/acs.est.1c08666
Uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Cao Hongbin do Instituto de Engenharia de Processos (IPE) da Academia Chinesa de Ciências revelou o mecanismo de reação catalítica do O
3 ativação e oxigênio singlete (
1
O
2 ) em nanocarbonos defeituosos dopados com N.
Este trabalho foi publicado em
Environmental Science &Technology em 26 de maio.
A ozonização catalítica é promissora para purificação de água devido ao seu excelente desempenho na redução de poluentes, que geralmente depende da conversão eficiente de O
3 em espécies reativas de oxigênio. No entanto, o mecanismo de reação da ozonização catalítica permanece obscuro.
Neste estudo, os pesquisadores escolheram oito configurações representativas de nanocarbonos defeituosos dopados com N (N-DNCs) e 10 sítios ativos e mapearam sistematicamente o O
3 processos de decomposição nestes sítios ativos por cálculos de teoria funcional de densidade (DFT).
Eles descobriram que O
3 poderia se decompor em uma espécie de oxigênio atômico adsorvido (O
ads ) e um
3
O
2 nos sites ativos. Os
anúncios pode não apenas atuar como um iniciador para a geração de espécies reativas de oxigênio, mas também atacar diretamente os orgânicos em locais parciais.
No site N e no site C do N
4 V
2 sistema (quadri-piridínico N com duas vagas) e o sítio piridínico N na borda, O
3 pode ser ativado em
1
O
2 além de
3
O
2 . Os N
4 V
2 prevê-se que o sistema tenha a melhor atividade entre os N-DNCs estudados, disse o Dr. Yu Guangfei do IPE.
Além disso, com base nos resultados da DFT, os modelos de aprendizado de máquina foram utilizados para correlacionar o O
3 atividade de ativação com as propriedades locais e globais das superfícies do catalisador. Entre vários modelos, o XGBoost teve o melhor desempenho, sendo o descritor duplo condensado o recurso mais importante.
"Esta contribuição não apenas fornece insights sobre o mecanismo molecular do processo de ozonização catalítica em N-DNCs, mas também demonstra o poder de combinar o cálculo DFT com aprendizado de máquina para prever o desempenho catalítico de novos materiais", disse o Prof. Xie Yongbing do IPE. "Esta abordagem pode ser estendida para pesquisar e projetar catalisadores eficientes para aplicações ambientais e outras."
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