Fig. 1:Caracterizações microscópicas. As barras de escala de (a1 – a3), (d1 – d3), e (e1-e3) correspondem a 500 nm, o de b3 corresponde a 100 nm, aqueles de b1, b2, c2, e c3 correspondem a 50 nm, o de c1 corresponde a 20 nm, e os de (a4 – e4) correspondem a 2 nm. Imagens TEM de a1 c-Cu2O-682 sintetizado, b1 c-Cu2O-109, c1 c-Cu2O-34, d1 o-Cu2O, e NCs e1 d-Cu2O. Imagens TEM de a2 1% ZnO / c-Cu2O-682 sintetizado, b2 1% ZnO / c-Cu2O-109, c2 1% ZnO / c-Cu2O-34, d2 1% ZnO / o-Cu2O, e e2 1% de catalisadores ZnO / d-Cu2O. Imagens TEM e HRTEM de como-sintetizado (a3, a4) 1% ZnO / c-Cu-682, (b3, b4) 1% ZnO / c-Cu-109, (c3, c4) 1% ZnO / c-Cu-34, (d3, d4) 1% ZnO / o-Cu, e (e3, e4) catalisadores de ZnO / d-Cu a 1%. Franjas de treliça de 1,80, 2.08, 2,50, e 2,81 Å respectivamente correspondem ao espaçamento de Cu {200}, Cu {111} (cartão JCPDS nº 89-2838), ZnO hexagonal {101}, e planos de cristal ZnO {100} (cartão JCPDS NO 89-1397). As inserções mostram padrões de difração de elétrons correspondentes de imagens TEM. Crédito:DOI:10.1038 / s41467-021-24621-8
A equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Huang Weixin e Assoc. Prof. Zhang Wenhua da Universidade de Ciência e Tecnologia da China da Academia Chinesa de Ciências, colaborando com o Prof. Wang Ye da Universidade de Xiamen, investigado no deslocamento do gás da água (WGS) e reações de hidrogenação de CO.
Eles observaram a reconstrução in situ do catalisador dependente da estrutura de Cu e da atmosfera de reação, e determinou que Cu Cu (100) interface ZnO hidroxilada e Cu Cu (611) As ligas de Zn foram os sítios ativos do catalisador Cu-ZnO para a reação WGS e hidrogenação de CO para a reação de metanol, respectivamente. Este estudo foi publicado em Nature Communications .
Desde a introdução do conceito de "site ativo, "identificar a estrutura do sítio ativo do catalisador tornou-se o" Santo Graal "na reação catalítica heterogênea. Esse tipo de estrutura do sítio ativo depende da reação química catalisada.
Cu-ZnO-Al 2 O 3 catalisador é amplamente utilizado na mudança de gás de água comercial (WGS, CO + H 2 O → CO 2 + H 2 ) e hidrogenação de CO para metanol (CO + 2H 2 → CH 3 OH), Contudo, as estruturas catalíticas do sítio ativo de Cu-ZnO-Al 2 O 3 catalisador nessas duas ações permanecem obscuros.
Neste estudo, os pesquisadores prepararam o catalisador ZnO / Cu bem estruturado via método de redução de manutenção da morfologia com base no ZnO / Cu bem estruturado 2 O, e estudou sistematicamente o comportamento catalítico do catalisador ZnO / Cu na hidrogenação WGS e CO para metanol com o auxílio de tecnologia de caracterização in situ e cálculo teórico. Eles descobriram que na reação de mudança de gás da água, ZnO / c-Cu Cu (100) catalisador apresentou a maior atividade catalítica, e seu desempenho catalítico foi positivamente correlacionado com o número de Cu (I) Cu Cu (100) Sites de interface -ZnO.
Adicionalmente, os pesquisadores observaram a formação in situ da liga CuZn na reação da hidrogenação do CO ao metanol. A formação da liga CuZn foi positivamente correlacionada com o número de locais de defeitos superficiais de Cu, e foi formado mais facilmente no local do defeito superficial de c- Cu Cu (100) (Cu (611)). A taxa de formação de metanol catalisada por ZnO / Cu Cu (100) o catalisador está positivamente correlacionado com o número de sítios da liga CuZn. Combinando esses resultados com cálculos teóricos, os pesquisadores determinaram que Cu Cu (611) A liga de Zn é o sítio ativo catalítico.
O Prof. Huang propôs o conceito de "modelo de catalisador nanocristalino, "e realizou pesquisas sobre química de superfície catalítica e determinados sítios ativos de catalisador e mecanismo catalítico sob condições de reação catalítica industrial. Em trabalhos anteriores, seu grupo estudou os nanocristais de Cu2O / Cu estruturados, e uma série de resultados foi publicada em Angewandte Chemie (em 2011, 2014, e 2019) e Nature Communications .
