Os pesquisadores do PNNL estão removendo um manto de mistério que cerca o comportamento de certas partículas de metal no combustível nuclear. As descobertas da equipe podem melhorar os projetos de combustíveis futuros para uma produção mais eficiente e segura de energia nuclear.

Em um experimento recente, pesquisadores conectaram partículas contendo telúrio no combustível de dióxido de urânio à subsequente formação e ruptura de bolhas de gás de alta pressão. Rupturas podem danificar o combustível e sua camada externa protetora conhecida como revestimento. As descobertas são detalhadas em um artigo de pesquisa apresentado na capa da edição de 21 de março da Physical Chemistry Chemical Physics.

O experimento da equipe foi patrocinado pela PNNL's Nuclear Process Science Initiative (NPSI). A pesquisa é a última de uma série de pesquisas financiadas pelo NPSI que produziram percepções sobre o comportamento das partículas da fase de metal nobre (NMP) no combustível nuclear durante as operações do reator.

Um inquérito nobre

Historicamente, minúsculas partículas de NMP encontradas em todo o combustível nuclear usado foram pensadas para consistir em cinco metais:rutênio, molibdênio, paládio, tecnécio, e ródio. Alguns anos atrás, Os pesquisadores do NPSI revelaram um sexto metal, telúrio.

Um estudo subsequente também relatou, pela primeira vez, a descoberta dessas partículas dentro do revestimento de zircônio do combustível, próximo à interface com o combustível. A partir desta descoberta, os pesquisadores levantaram a hipótese de que a ruptura das bolhas de gás foi responsável por impulsionar as partículas para o revestimento.

"O trabalho da NPSI está adicionando dramaticamente ao corpo de informações sobre partículas de fase de metal nobre, "afirma Jon Schwantes, um químico PNNL. Schwantes lidera o foco de pesquisa de segurança nuclear do NPSI e é o autor principal do recente artigo de jornal, "Uma nova rota de produção de bolha de gás não difusional em combustível nuclear usado:implicações para a liberação de gás de fissão, corrosão do revestimento, e design de combustível de próxima geração. "

Da partícula à bolha de gás

Para conduzir o último experimento, a equipe usou uma amostra de combustível irradiado em um reator comercial durante o período de 1979 a 1992. Eles empregaram vários instrumentos no Laboratório de Processamento Radioquímico do PNNL para caracterizar a amostra, incluindo microscópios eletrônicos de varredura e transmissão, ambos equipados com espectroscopia de raios-X dispersiva de energia.

A equipe também usou o programa de computador Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code para simular a ativação e decadência dos isótopos de telúrio dentro das partículas NMP ao longo do tempo. Os pesquisadores então compararam esses resultados com medições experimentais que haviam publicado anteriormente.

A fim de testar a hipótese de ruptura da bolha, a equipe usou um modelo de continuum de física simples emprestado da comunidade de balística. A abordagem deu uma indicação da energia e penetração de uma partícula quando impulsionada para fora do combustível e para o revestimento após a ruptura da bolha.

O trabalho da equipe, ampliado pelos estudos anteriores do NPSI, levou a várias conclusões importantes:

• No combustível usado, telúrio e paládio são provavelmente os primeiros componentes a se combinar e precipitar, promovendo a formação e crescimento das outras partículas de NMP.
• Poucas horas depois da formação, os átomos de telúrio decaem para xenônio estável, eventualmente formando bolhas de gás perto das partículas de NMP.
• As bolhas de gás xenônio podem atingir pressões extremamente altas. Dentro da maior parte do combustível, o dióxido de urânio é forte o suficiente para contê-los.
• Contudo, quando as bolhas se formam dentro de 5 a 10 mícrons da superfície do combustível, pressão dentro da bolha, combinado com efeitos locais de danos por radiação (recuo de fissão), pode dominar catastroficamente a camada de óxido de urânio. A ruptura da bolha resultante impele as partículas de NMP próximas para fora do combustível e para a superfície de revestimento adjacente.

"Esses resultados têm implicações de longo alcance no entendimento atual do comportamento dos átomos do gás de fissão dentro do combustível nuclear irradiado, "Diz Schwantes." Nosso trabalho lançou mais luz sobre as questões da integridade do combustível, liberação de gás de fissão, e corrosão do revestimento, ao mesmo tempo em que informava a ciência que conduzia os projetos de combustível de alta queima da próxima geração. "

Mais uma peça do quebra-cabeça

O experimento recente adiciona ao conhecimento obtido a partir de várias pesquisas de partículas NMP financiadas pelo NPSI desde 2015. Além de descobrir o telúrio como um sexto metal e encontrar partículas no revestimento, os estudos anteriores da equipe revelaram:

• A distribuição do telúrio no combustível se correlaciona com o paládio.
• Uma fase de telureto rica em paládio é provavelmente o primeiro componente do NMP a se formar durante a irradiação.
• As partículas de NMP estão intimamente associadas a uma série de outros produtos de fissão importantes, incluindo iodo, césio, bário, e xenônio. Todos esses elementos foram descobertos dentro do revestimento próximo ao NMP.

Essas descobertas continuam a aumentar a compreensão científica das partículas de NMP e sua formação, destino, e importância dentro do ciclo do combustível nuclear.