Cientistas do Laboratório Nacional de Oak Ridge, do Departamento de Energia, estão trabalhando para compreender a natureza complexa do urânio e as várias formas de óxido que ele pode assumir durante as etapas de processamento que podem ocorrer ao longo do ciclo do combustível nuclear. Uma melhor compreensão dos óxidos de urânio, que abastecem a grande maioria da frota de energia nuclear dos EUA, pode levar ao desenvolvimento de combustíveis melhorados ou materiais de armazenamento de resíduos.

Os pesquisadores do ORNL abordaram esse problema computacionalmente com a ajuda do Compute and Data Environment for Science (CADES) do laboratório. Por meio do CADES, Os membros da equipe do ORNL têm acesso a recursos de computação que os engenheiros adaptam para projetos específicos, permitindo o gerenciamento e a análise de grandes conjuntos de dados, muito complicados para resolver de outra forma.

Os óxidos de urânio amorfo são comuns, mas a falta de uma ordem estrutural consistente dentro deles pode ser difícil de modelar. Para enfrentar este desafio e acelerar o processo de identificação de novas fases de óxido de urânio, cientistas do Grupo de Tecnologias Avançadas de Segurança Nuclear do ORNL avaliaram a energia de 4, 600 estruturas cristalinas potenciais diferentes de composições de óxido de urânio.

Usando algoritmos genéticos - ferramentas computacionais projetadas para resolver problemas de forma eficiente de acordo com a teoria da seleção natural - a equipe estudou essas estruturas em um cluster CADES de computação de alto desempenho chamado Metis, um sistema Cray XK7 de dois gabinetes.

Este método os ajudou a construir relações estatísticas entre a estabilidade estrutural e o ambiente local de urânio, dois fatores que afetam a cristalinidade das formas sólidas. A interpretação dessas informações pode levar a uma compreensão mais concreta de como os materiais de urânio cristalino e amorfo se formam no ciclo do combustível nuclear.

“Nosso principal objetivo é tentar entender algumas dessas fases amorfas dos óxidos de urânio, "disse Ashley Shields, um associado de pós-doutorado ORNL. “Eles surgem durante o ciclo do combustível nuclear e são difíceis de estudar, mas esperamos que nossa abordagem computacional nos ajude a caracterizar melhor as amostras desses materiais. "

Depois de determinar que o projeto exigia uma quantidade significativa de poder de computação, O pessoal do CADES forneceu a Shields e sua equipe acesso exclusivo a todo o sistema Metis por 15 dias para avaliar essas estruturas usando o pacote de software Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) e o Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Dado o grande número de cálculos que tivemos que executar para construir este banco de dados de estruturas, realmente precisávamos da ajuda da equipe CADES, "Shields disse." Sem o apoio deles, bem como avanços recentes em poder de computação e pesquisa de outros grupos para desenvolver algoritmos genéticos especificamente aplicados a problemas de previsão de estrutura, este projeto não teria sido possível. "

Shields e sua equipe identificaram uma fase cristalina potencialmente estável para um material, U2O7, que só foi observada experimentalmente como uma fase amorfa. Para saber mais sobre esta fase, eles estudaram 2, 700 possíveis geometrias de cristal para U2O7, além de 4, 600 estruturas originais. Suas descobertas são publicadas em Materiais Ópticos .

Como um material U2O7 amorfo pode ser feito de UO3 amorfo, Andrew Miskowiec e Jennifer Niedziela da NSAT conduziram experimentos com o objetivo de cristalizar o U2O7 a partir de amostras de UO3. Para apoiar este esforço, Shields comparou os efeitos simulados da pressão nas fases conhecidas de UO3 e a estrutura U2O7 prevista, identificar pressões onde mudanças estruturais observáveis ​​experimentalmente podem ocorrer.

"Não encontramos U2O7 cristalino no laboratório ainda, mas o que encontramos foi um comportamento de pressão realmente incomum em UO3 amorfo, o que nos levou a uma física realmente interessante que ainda estamos trabalhando para entender completamente, "Shields disse.

Apesar da falta de prova definitiva da existência do U2O7 cristalino, a equipe observou recursos na estrutura prevista que correspondem bem aos recursos do U2O7 amorfo. Eles identificaram potenciais geometrias de coordenação, ou padrões atômicos, de acordo com o material. O mais impressionante entre essas observações foi a descoberta de unidades de peróxido na estrutura prevista.

"Já se provou útil ter esse banco de dados de estruturas porque claramente apenas olhar para as fases cristalinas conhecidas de um material como o UO3 não fornece informações suficientes para explicar todos os comportamentos de uma amostra amorfa do mesmo material, "Shields disse.

O engenheiro de sistemas Linux Ketan Maheshwari e o analista de sistemas de computador Michael Galloway do CADES ajudaram a configurar os componentes computacionais envolvidos no projeto, desde modificar o código-fonte para fazer o USPEX funcionar com mais eficiência no Metis até a criação de scripts de pós-processamento - pequenas operações que extraem informações de resultados computacionais - para decifrar a produção científica.

"Para ajudar a equipe a funcionar em escala tão grande e usar GPUs com sucesso, instalamos e testamos o VASP em escala no Metis e resolvemos os problemas conforme necessário para garantir que o trabalho fosse feito em tempo hábil e eficiente, "Maheshwari disse.

Shields prevê que este projeto em andamento continuará por pelo menos mais um ano e espera outros estudos que apliquem o aprendizado de máquina e os conceitos de inteligência artificial à pesquisa química do urânio. Atualmente, ela está compilando um banco de dados semelhante composto de fluoretos de urânio, outro subconjunto chave de materiais envolvidos no ciclo do combustível nuclear.