Os pontos de carbono (CDs) são novos nanomateriais de fotoluminescência (PL) à base de carbono com um motivo de núcleo-casca. Devido às suas vantagens fascinantes, como inércia química, alto rendimento quântico (QYs), alta solubilidade em água, estabilidade térmica e excelente biocompatibilidade, os CDs têm atraído grande atenção em várias aplicações de pesquisa, como diagnóstico de câncer, fototerapia e dispositivos optoeletrônicos. No entanto, os fenômenos de PL subjacentes de CDs permanecem um mistério devido à polidispersidade dos produtos e à dificuldade em determinar suas estruturas atômicas.
Em um novo artigo publicado em Light Science &Application , uma equipe de cientistas, liderada pelo professor Siyu Lu e Yuxi Tian da Faculdade de Química da Universidade de Zhengzhou e da Escola de Química e Engenharia Química da Universidade de Nanjing, China, e colaboradores desenvolveram uma abordagem inovadora para investigar o processo de formação e mecanismo de fluorescência de CDs de emissão vermelha baseados em o-fenilenodiamina.

Para este fim, eles projetaram seis CDs de emissão vermelha usando diferentes métodos de preparação, e todos eles exibiram os mesmos espectros de absorção e PL após a purificação. A caracterização de suas estruturas por uma série de testes mostra que eles possuem estruturas de núcleo de carbono semelhantes, enquanto a caracterização espectral confirmou os diferentes estados superficiais dos CDs. Além disso, a espectroscopia de absorção transiente (TA) combinada com a tecnologia de espectroscopia PL de partícula única confirmou que a emissão vermelha originou-se da transição de diferentes níveis de energia vibracional no mesmo centro PL.

Por fim, cálculos teóricos combinados com análises termogravimétricas confirmaram o processo de formação de tais CDs. Portanto, este trabalho propõe uma forma sistemática de analisar o mecanismo de emissão de CDs de emissão vermelha, que pode ser usada como guia para a análise da estrutura e mecanismo de outros tipos de CDs.

A presença de regiões aromáticas e algumas regiões não conjugadas em CDs comprova a estrutura híbrida, ou seja, essas estruturas conjugadas e não conjugadas existem tanto no núcleo de carbono quanto na casca do polímero. Esses cientistas resumem que não há uma fronteira clara entre o núcleo de carbono e a camada superficial dos CDs, mas a "densidade" das duas partes é diferente. Existem mais estruturas conjugadas no núcleo de carbono e mais cadeias poliméricas na casca.

Além disso, esses cientistas confirmaram suas alegações utilizando várias caracterizações:

1. A espectroscopia de diferença dependente de decaimento mostra os mesmos resultados de quatro amostras, o que prova que os processos fotofísicos são os mesmos para todos os quatro CDs. Os resultados de adaptação dos CDs foram semelhantes, e os portadores passaram pelo mesmo canal de relaxamento.
2. Os espectros de PL de partícula única mostraram que todos os espectros de CDs individuais eram altamente consistentes com o espectro do conjunto, indicando que a emissão multimodal de CDs originou-se de si mesmo, em vez da superposição de múltiplas espécies luminescentes.
3. A espectroscopia Raman dependente da temperatura prova diretamente que os CDs são uma nova espécie, diferente de pontos quânticos e moléculas orgânicas, que possuem as propriedades de ambos os materiais.
4. O cálculo da teoria funcional da densidade mostra que no processo hidrotérmico, oPD tende a agregar e formar estruturas planares. Em seguida, as estruturas planares se automontam para formar CDs esféricos.

"Este artigo esclarece o mecanismo geral de PL e o processo de formação de CDs de emissão vermelha baseados em OPD. Esse mecanismo unificado fornece um novo método para analisar a relação estrutura-propriedade de CDs e, assim, abre caminho para analisar outros tipos de CDs, descobrindo assim oportunidades", dizem os cientistas. + Explorar mais

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