Nova classe de excitons com dimensionalidade híbrida em difosfeto de silício em camadas

Estrutura de cristal e estrutura de banda de SiP em camadas₂ . um , Estrutura esquemática em camadas do SiP₂ (Pnma , grupo número 62). O x,y,z sistema de coordenadas é definido de acordo com a estrutura cristalina, como mostrado no canto inferior esquerdo. O sombreamento azul destaca o P_B –P_B cadeias formadas pelo P_B átomos ao longo do y direção da rede cristalina, que desempenham um papel crítico na geração de estados eletrônicos e excitônicos quasi-1D. b –d , Vista superior (b ) e transversal (c ,d ) Imagens STEM–ADF de SiP₂ vistos ao longo do y eixo (c ) e x eixo (d ). Retângulos tracejadas em verde e ciano representam a rede periódica com ordem de empilhamento ABAB de SiP₂ camadas. Barras de escala, 1 nm. e , Estrutura de banda eletrônica de SiP em massa₂ calculado a partir do GW método. A inserção mostra o primeiro BZ do SiP em massa₂ . SiP₂ é um semicondutor com um band gap indireto de 2,14 eV. O máximo da banda de valência está no ponto Γ e o mínimo da banda de condução está localizado na direção Γ-Y. O estado mínimo da banda de condução não contribui para a formação do éxciton A devido às grandes energias de transição interbandas diretas neste local. f , Distribuição da densidade de carga da borda da banda de condução (esquerda) e borda da banda de valência (direita) no espaço real. A isosuperfície do gráfico é 0,02 e Å⁻ ³ . Crédito:Materiais da Natureza (2022). DOI:10.1038/s41563-022-01285-3

Pesquisadores da Universidade de Nanjing e da Universidade de Beihang na China e do Instituto Max Planck para a Estrutura e Dinâmica da Matéria (MPSD) em Hamburgo, Alemanha, produziram uma nova classe de exciton com dimensionalidade híbrida pela engenharia das propriedades do difosfeto de silício em camadas (SiP₂) . Seu trabalho foi publicado em Nature Materials .
Excitons são partículas ligadas que consistem em um elétron carregado negativamente e um buraco de elétron carregado positivamente. Seu comportamento exótico oferece uma nova plataforma importante para estudar a física dos materiais quando eles são acoplados a outros estados da matéria, como as vibrações da rede cristalina do material.

Usando SiP₂, pesquisadores na China fabricaram um novo tipo de material cujas camadas 2D são ligadas por forças de van der Waals e apresentam fortes interações covalentes internas. Isso produz cadeias de fósforo unidimensionais peculiares ao longo das quais os estados eletrônicos podem se localizar. A equipe então conseguiu projetar um novo tipo de exciton com dimensionalidade híbrida neste material em camadas, o que significa que o elétron tem um caráter 1D e o buraco exibe características 2D. Esta é a primeira vez que tal fenômeno é observado. Os teóricos do MPSD confirmaram as descobertas com simulações avançadas.

Ao expor o material à luz do laser, os experimentalistas foram capazes de criar e, posteriormente, sondar esses estados exitônicos, que aparecem como picos nos espectros medidos. Em particular, o surgimento de um pico lateral peculiar ao pico excitônico principal nos espectros mostra uma assinatura distinta dos excitons de dimensionalidade híbrida:devido à sua forte dependência da estrutura interna do material, espera-se que os excitons recém-criados interajam fortemente com outras excitações materiais, como vibrações de rede que alteram as cadeias de fósforo no SiP₂.

O grupo de teoria do MPSD posteriormente confirmou essas descobertas por meio de extensa análise, usando métodos de última geração para investigar as partículas excitônicas. Suas simulações mostram que a partícula consiste em um buraco carregado positivamente com caráter 2D e um elétron carregado negativamente que está localizado ao longo das cadeias de fósforo unidimensionais, dando origem a excitons com dimensionalidade mista.

Os teóricos demonstraram que tal éxciton interage fortemente com as vibrações da rede, o que gera a característica de pico lateral medida experimentalmente. Tal característica até agora só foi medida em materiais de baixa dimensão, como nanotubos de grafeno ou monocamadas de dicalcogeneto de metal de transição, mas não em um material a granel, como SiP2.

Esta colaboração mostrou a existência de bandas laterais exciton-phonon em um cristal 3D, bem como estados excitônicos com dimensionalidade híbrida. Com os cientistas procurando novas maneiras de controlar e investigar as interações entre quase-partículas, como éxcitons, fônons e outros em materiais sólidos, essas descobertas representam um progresso importante.

“Nossa abordagem fornece uma plataforma intrigante para estudar e projetar novos estados da matéria, como trions (dois elétrons e um buraco ou vice-versa) e partículas mais complexas com dimensionalidade híbrida”, diz o coautor Peizhe Tang, professor da Universidade de Beihang e visitante cientista do MPSD.

O coautor Lukas Windgätter, estudante de doutorado no grupo de Teoria do Instituto, acrescenta:"Para mim, é intrigante como se pode controlar as interações de partículas através de sólidos de engenharia. Especialmente ser capaz de criar partículas compostas com dimensionalidade híbrida abre caminhos para investigar nova física." + Explorar mais