Fig. 1. Imagens STM e ncAFM baseadas em qPlus da superfície RPP. (A) Esquemas mostrando uma imagem combinada de STM e ncAFM da superfície RPP usando um sensor qPlus baseado em diapasão. As camadas atômicas dos cristais de RPP são obtidas por esfoliação mecânica e depois transferidas para o substrato condutor de Au (imagem óptica à esquerda). (B) imagem STM de RPP adquirida na tensão de polarização da amostra positiva (Vs =+1,9 V). (C) imagem ncAFM coletada sobre a mesma área de superfície. A imagem ncAFM foi adquirida no modo de altura constante, a uma distância ponta-amostra de Δz =+100 pm em relação a um ponto de ajuste original de Vs =2 V e I =15 pA. Crédito:Avanços Científicos (2022). DOI:10.1126/sciadv.abj0395
Cientistas da Universidade Nacional de Cingapura demonstraram a imagem não invasiva das camadas orgânicas e da rede inorgânica subjacente de perovskitas híbridas bidimensionais (2D) no nível sub-angstrom.
Os últimos anos testemunharam um aumento no interesse de pesquisa em todo o mundo e um rápido crescimento no campo de perovskitas de haleto de Ruddlesden-Popper (RPPs) 2D. RPPs 2D são um tipo de cristal de perovskita com nova interação luz-matéria e estabilidade foto e química significativamente aprimorada. Eles têm camadas orgânicas isolantes ensanduichadas entre estruturas condutoras de haleto de chumbo inorgânico.
No entanto, a natureza isolante e a suavidade das camadas orgânicas e a estrutura inorgânica "enterrada" tornam a determinação do arranjo atômico espacial e a compreensão dos efeitos relacionados em RPPs 2D um desafio. Ainda falta o conhecimento microscópico dos arranjos atômicos em RPPs 2D:abordar esse aspecto é fundamental não apenas para o entendimento e controle fundamental da carga, dinâmica do éxciton e outros fenômenos quânticos, mas também para suas aplicações tecnológicas em dispositivos fotovoltaicos e optoeletrônicos.
Uma equipe de pesquisa da NUS liderada pelo professor associado Jiong Lu, em colaboração com o grupo de pesquisa do professor Kian Ping Loh, ambos do Departamento de Química da Universidade Nacional de Cingapura, desenvolveu um método para imagens não invasivas das camadas orgânicas superiores e de seus estrutura inorgânica subjacente em RPP 2D na escala sub-angstrom.
Os pesquisadores usaram uma combinação de microscopia de tunelamento de varredura (STM) e técnicas de imagem (Figura 1 A). Os resultados do STM forneceram uma reconstrução atômica da rede inorgânica de haleto de chumbo (Figura 1 B), enquanto a imagem ncAFM funcionalizada pela ponta permitiu a visualização das camadas orgânicas superiores e seu arranjo em relação à rede inorgânica subjacente na resolução sub-angstrom (Figura 1C). A reconstrução das camadas orgânicas na superfície, apresentadas por um arranjo bem ordenado contendo pares de cátions de butilamônio, mostrou-se intimamente interligada com a deformação da rede inorgânica por meio de interações de ligações de hidrogênio. Este trabalho foi realizado em conjunto com o Prof. Pavel Jelínek do Instituto de Física da Academia Checa de Ciências.
Usando a técnica Kelvin Probe Force Microscopy (KPFM), a equipe também realizou a imagem em escala atômica da variação do potencial eletrostático entre os pares de cátions de butilamônio. Curiosamente, isso revelou canais alternados de elétrons e lacunas quase unidimensionais (1D) em limites de interdomínios vizinhos. Estes poderiam potencialmente permitir a difusão de excitons de longa distância para melhorar o desempenho de dispositivos fotovoltaicos e optoeletrônicos baseados em perovskita.
Prof Lu disse:"Nossas descobertas não apenas trazem insights seminais em nanoescala sobre a estrutura do estado fundamental de motivos orgânicos e inorgânicos em RPPs, mas também lançam uma nova luz sobre o mecanismo da separação eficiente de pares elétron-buraco fotoexcitados e transporte de exciton neles ."
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