p Quando os compostos do combustível nuclear usado se quebram, eles podem liberar elementos radioativos e contaminar o solo e a água. Os cientistas sabem que um composto de combustível irradiado, dióxido de neptúnio, reage com a água, mas eles não entendem totalmente o processo. Um estudo usou técnicas avançadas de microscopia eletrônica para investigar como a estrutura microscópica do dióxido de neptúnio conduz as reações químicas que o levam a se dissolver no meio ambiente. Os resultados revelaram que o neptúnio tende a se dissolver onde os grãos do material se juntam, conhecido como limites de grãos. O netúnio é menos propenso a se dissolver nos limites dos grãos de grãos maiores de material em comparação com grãos menores de materiais. p Impacto

p As usinas nucleares produzem resíduos altamente radioativos na forma de combustível nuclear usado. Para evitar que a radiação escape, operadores de usinas armazenam combustível irradiado em piscinas e tonéis secos em locais de reatores nucleares. Contudo, esta não é uma solução permanente. Armazenar materiais radioativos com segurança por centenas de milhares de anos requer descarte subterrâneo em locais geologicamente estáveis. O planejamento desse armazenamento requer previsões completas de como os resíduos podem se transformar quimicamente para garantir que sejam ambientalmente seguros. Este estudo revela que o processamento do dióxido de neptúnio de maneiras que rendem grãos maiores e menos defeitos reduz drasticamente a solubilidade do neptúnio - sua capacidade de se dissolver. Isso reduz o impacto ambiental dos resíduos nucleares. Essas percepções ajudarão a informar as decisões políticas sobre o descarte de resíduos nucleares legados.

p Resumo

p O dióxido de netúnio é encontrado em resíduos nucleares legados que apresentam uma estrutura complexa com grãos em nanoescala e contornos de grãos proeminentes. Os limites dos grãos são locais onde a ordem do cristal do sólido é perturbada e geralmente levam a um aumento da difusão e da reatividade química. Os limites do grão no dióxido de neptúnio contêm uma fase de hidróxido solúvel, que é facilmente oxidado e facilmente dissolvido quando em contato com a água e pode resultar em concentrações aumentadas de neptúnio em águas naturais. A erosão dos limites dos grãos causa a quebra de grãos inteiros da matriz e, eventualmente, resulta em neptúnio em solução aquosa e coloidal, que podem afetar o destino ambiental e a avaliação do transporte.

p Este estudo aprofundado da microestrutura do dióxido de neptúnio revelou que o tamanho do grão pode ser aumentado em uma ordem de magnitude pelo processamento do material em alta temperatura. A recristalização de alta temperatura induz o crescimento de grãos, que diminui defeitos de superfície e área de superfície, diminuindo a energia livre do material. Os grãos maiores de dióxido de neptúnio resultam em maior estabilidade e diminuem a solubilidade em duas ordens de magnitude. Ao examinar os mecanismos de dissolução na interface sólido-água, este estudo fecha uma lacuna fundamental para a compreensão da liberação ambiental de elementos radioativos. Espera-se que os resultados tenham implicações ambientais de longo alcance para a avaliação de desempenho.