Caracterizações estruturais de roll-ups SnS2 / WSe2 e superredes vdW de alta ordem. a – c, Imagens de microscopia óptica de uma monocamada WSe2 (a), uma heteroestrutura vdW de hetero-camada SnS2 / WSe2 (b) e um roll-up SnS2 / WSe2 (c). Barras de escala, 10 μm. d, Imagem SEM de um roll-up SnS2 / WSe2 representativo. Barra de escala, 200 nm. e, Imagem STEM transversal de um roll-up SnS2 / WSe2 representativo. Barra de escala, 20 nm. f, Imagem STEM em seção transversal de alta resolução da superrede SnS2 / WSe2 vdW. As regiões claras e escuras correspondem às monocamadas WSe2 e SnS2, respectivamente. Barra de escala, 2 nm. g, h, Imagens de mapeamento EDS correspondentes para W (g) e Sn (h). Barras de escala, 2 nm. eu, Perfis de intensidade EDS para W (azul) e Sn (vermelho). j, k, Distribuição estatística do espaçamento entre camadas entre átomos de W (j) e átomos de Sn (k). Crédito:Natureza, doi:10.1038 / s41586-021-03338-0.
Materiais bidimensionais (2D) e heteroestruturas de van der Waals (vdW) são materiais flexíveis com camadas atômicas distintas além das unidades tradicionais de requisitos de correspondência de rede. No entanto, as estruturas 2D de van der Waals que os pesquisadores exploraram até agora são limitadas a heteroestruturas relativamente simples com um pequeno número de blocos. É exponencialmente mais difícil preparar superredes vdW de alta ordem com uma miríade de unidades alternadas devido ao seu rendimento limitado e aos danos materiais associados ao reempilhamento ou síntese.
Usando o processo de enrolamento impulsionado por força capilar, Zhao et al. sulfeto de estanho sintético delaminado (SnS 2 ) / diseleneto de tungstênio (WSe 2 ) heteroestruturas de van der Waals do substrato de crescimento para produzir roll-ups com monocamadas alternadas dos materiais para criar SnS de alta ordem 2 / WSe 2 superredes vdW. As superredes modulam a estrutura da banda eletrônica e dimensionalidade para permitir a transição das características de transporte de semicondutor para metálico, e de 2D para unidimensional (1D) com uma magnetorresistência linear dependente do ângulo. A equipe estendeu essa estratégia para criar diversas superredes 2D / 2D vdW que são mais complexas e vão além do mero 2D, incluindo materiais de filme fino 3D e nanofios 1D para gerar uma mistura de superredes vdW de dimensões mistas. O trabalho indicou uma abordagem geral para produzir superredes vdW de alta ordem com uma variedade de composições de materiais, dimensões, quiralidade e topologia para desenvolver uma plataforma de material rico para estudos fundamentais e aplicações técnicas. Os resultados agora são publicados em Natureza .
Criação de heteroestruturas de van der Waals.
Atomicamente fino, Os materiais em camadas 2D abriram novos caminhos para explorar a física de baixa dimensão no limite de uma ou poucas camadas atômicas, para criar dispositivos funcionais com desempenho sem precedentes ou funcionalidades exclusivas. Os cientistas de materiais podem misturar e combinar materiais 2D distintos, incluindo grafeno, nitreto de boro hexagonal e dichalcogenetos de metais de transição para criar heteroestruturas 2D vdW e superredes vdW além dos limites de correspondência de rede. Essas arquiteturas de materiais introduziram um paradigma para a engenharia de materiais artificiais com propriedades estruturais e eletrônicas para funções além do alcance dos materiais existentes. Os pesquisadores já haviam obtido heteroestruturas e superredes vdW por meio de uma série de métodos, incluindo deposição química de vapor (CVD), esfoliação mecânica e reempilhamento camada por camada para criar heteroestruturas diversas. Nesse trabalho, Zhao et al. relataram uma abordagem direta para criar superredes vdW de alta ordem acumulando heteroestruturas 2D vdW. Os cientistas expuseram as heteroestruturas 2D / 2D vdW cultivadas em CVD a uma solução de etanol-água-amônia para permitir que a força capilar conduzisse a delaminação espontânea e processos de enrolamento para formar roll-ups de heteroestruturas vdW. Esses materiais continham superredes vdW de alta ordem sem vários processos de transferência e reempacotamento. A equipe então usou microscopia eletrônica de transmissão de varredura (STEM) e espectroscopia de raios-X dispersiva de energia (EDS) estudos de mapeamento elementar para determinar a composição atômica das superredes.
Desenvolvimento de heteroestruturas vdW roll-up
Em seguida, os cientistas realizaram estudos de transporte elétrico para mostrar a evolução das características de transporte de 2D para 1D com condutância muito melhorada e magneto-resistência dependente do ângulo nas superredes vdW. Eles estenderam a estratégia de enrolamento para criar diversas superredes 2D / 2D vdW e superredes complexas 2D / 2D / 2D vdW de três componentes usando materiais de sulfeto de estanho / dissulfeto de molibdênio / dissulfeto de tungstênio. A técnica também permitiu a produção de materiais além do 2D, incluindo materiais 3D ou 1D para gerar uma variedade de superredes vdW multidimensionais.
Processo de fabricação
Durante o processo de fabricação de superredes vdW roll-up, Zhao et al. primeiro cresceu um cristal atômico 2D em um substrato de silício de dióxido de silício usando um processo de deposição de vapor químico modificado. A equipe usou os cristais 2D resultantes como modelos para o crescimento epitaxial vdW para obter heteroestruturas vdW. Eles então iniciaram processos de enrolamento conduzidos por força capilar usando solução de etanol-água-amônia. A solução intercalada na interface entre as heteroestruturas vdW de sulfeto de estanho / dissulfeto de tungstênio e o substrato de dióxido de silício / silício subjacente para delaminar os construtos de sulfeto de estanho / disseleneto de tungstênio e induzir processos de enrolamento espontâneo com a ajuda da tensão superficial. O trabalho permitiu rollups de heteroestrutura 2D vdW contendo superredes 2D vdW de alta ordem. Os pesquisadores então usaram moagem de feixe de íons focado para produzir uma fatia transversal dos roll-ups, e os analisou usando estudos de mapeamento elementar STEM e EDS de alta resolução.
Propriedades de transporte elétrico e magnetotransporte das superredes vdW de roll-up SnS2 / WSe2. uma, Estrutura atômica e densidade de carga diferencial calculada para a superrede SnS2 / WSe2 vdW. As isosuperfícies de amaranto e azul representam diferenças de densidade de carga negativa e positiva, respectivamente, entre a superrede vdW e as camadas separadas. O valor de isosuperfície é escolhido como 0,0005e au − 3 (e, carga elementar; au, unidade atômica). b, Estrutura de banda calculada da heterobamada SnS2 / WSe2 (EF, Nível de Fermi). c, Estrutura de banda calculada da superrede SnS2 / WSe2 vdW (vdWSL). d, Características de saída do FET de roll-up SnS2 / WSe2 e do FET de heterobilayer SnS2 / WSe2 em Vgs =0 V. e, Características de transferência do FET de roll-up SnS2 / WSe2 e do FET de heterobilayer SnS2 / WSe2 em Vds =1 V. f, Distribuição estatística da corrente de saída em Vds =1 V e Vgs =0 V, destacando que os FETs de roll-up SnS2 / WSe2 mostram condutância consideravelmente maior do que as hetero-camadas. g, Magnetoresistência (ΔMR) de superredes vdW roll-up com diferentes ângulos de rotação θ em T =3 K. Inserção, desenho esquemático das superredes vdW roll-up, e definição de θ e φ. h, Magnetoresistência dependente do ângulo da superrede vdW roll-up SnS2 / WSe2 a 9 T. i, Comparação da magnetorresistência da superrede vdW de roll-up SnS2 / WSe2 e a heterobamada SnS2 / WSe2 em T =3 K, mostrando uma dependência linear do campo magnético para o roll-up e uma dependência quadrática para a heterobamada. Crédito:Natureza, doi:10.1038 / s41586-021-03338-0. 
O processo de enrolamento abre um caminho direto para superredes de alta ordem e fornece aos cientistas de materiais um método para adaptar o acoplamento interlayer, dimensionalidade e topologia da estrutura de superrede resultante. Por exemplo, transformando as heteroestruturas vdW de bicamada de sulfeto de estanho / disseleneto de tungstênio em uma superrede vdW de alta ordem, Zhao et al. poderia modificar sua estrutura de banda e, portanto, suas propriedades eletrônicas. Os pesquisadores exploraram os efeitos conduzindo cálculos de primeiros princípios com base na teoria de perturbação de muitos corpos e sondaram a estrutura de banda eletrônica das superredes vdW resultantes. Os resultados mostraram que a heterobamada exibe um alinhamento de banda do tipo II com a banda de valência máxima (VBM) proveniente do material de seleneto de tungstênio e a banda de condução mínima proveniente do sulfeto de estanho para um bandgap indireto aparente de 0,33 eV. Alterações estruturais adicionais de superredes podem mudar o perfil de características principalmente supercondutoras em heterobayers para comportamento metálico.
Superredes vdW de roll-up multidimensional.a, b, Vistas esquemáticas em corte transversal (parte superior) e imagens SEM (parte inferior) da superrede 2D / 2D (NbSe2 / MoSe2) vdW (a) e 2D / 2D / 2D (SnS2 / MoS2 / WS2) superrede vdW (b). Barras de escala, 1 μm. c – f, Vistas esquemáticas em corte transversal (parte superior) e imagens SEM (parte inferior) de superredes vdW de roll-up além de 2D / 2D:superrede 3D / 2D (Al2O3 / WSe2) vdW (c); Superrede 3D / 2D / 2D (Al2O3 / SnS2 / WSe2) vdW (d); Superrede 1D / 2D (Ag / WSe2) vdW (e); Superrede 1D / 3D / 2D (Ag / Al2O3 / WSe2) vdW (f). Barras de escala, 1 μm. g, Imagem STEM da superrede SnS2 / MoS2 / WS2 vdW. Barra de escala, 2 nm. h, Imagem de mapeamento EDS de W (azul), Mo (verde) e Sn (vermelho). Barra de escala, 2 nm. eu, Perfil de intensidade EDS integrado para W, Mo e Sn. j, Distribuição estatística do espaçamento entre camadas entre os átomos de W em g. k, Imagem STEM transversal da superrede Al2O3 / WSe2 vdW. Barra de escala, 2 nm. eu, Imagem de mapeamento EDS de W (azul). Barra de escala, 2 nm. m, Perfil de intensidade EDS integrado para W. n, Distribuição estatística da periodicidade da superrede entre átomos de W em k. Crédito:Natureza, doi:10.1038 / s41586-021-03338-0.
Transistores de efeito de campo
Para entender as propriedades elétricas das superredes vdW, em seguida, os pesquisadores desenvolveram transistores de efeito de campo (FETs) usando as heterobilayers e superredes vdW roll-up em dióxido de silício / substrato de silício, com finas películas metálicas como fonte e eletrodos de drenagem, um substrato de silício como a porta traseira e dióxido de silício como o dielétrico de porta da configuração durante os estudos de transporte elétrico. O dispositivo heterobilayer mostrou pouca condução, enquanto as superredes de roll-up vdW mostraram alta condutância com uma corrente de 100 µA a 1 V de polarização. Os resultados destacaram o transporte de carga muito melhorado nas superredes de roll-up vdW devido ao bandgap substancialmente reduzido. Com base nas características de transferência, Zhao et al. determinou a mobilidade do portador e a densidade do portador na heterobamada vdW e superredes de roll-up. O trabalho indicou uma evolução da estrutura da banda. Notavelmente, a equipe mostrou como a dimensionalidade se alterou de 2D para 1D após o roll-up. Eles confirmaram a natureza de transporte 1D dos roll-ups usando estudos de magnetorresistência dependente do ângulo.
Superredes de alta ordem .
Zhao et al. em seguida, estendeu a estratégia de roll-up para produzir roll-ups de superrede 2D / 2D com composições químicas e propriedades físicas distintas como uma plataforma rica para investigar ferroeletricidade, ferromagnetismo, supercondutividade e piezoeletricidade sob diversas geometrias e dimensionalidades. Eles também desenvolveram estruturas de superrede de alta ordem contendo unidades repetidas de monocamadas e bicamadas para formar uma estrutura de superrede altamente uniforme para os três materiais 2D constituintes. Eles estenderam a abordagem para criar superredes vdW de dimensão mista com base na deposição de camada atômica (ALD). Os pesquisadores também desenvolveram superredes mais complexas enrolando a heterobilayer com diferentes composições de materiais e quiralidades para apresentar uma direção interessante para explorar em estudos futuros.
Ilustração esquemática e caracterizações elétricas de SnS2 / WSe2 roll-up FETs a, FET da hetero-camada SnS2 / WSe2. b, SnS2 / WSe2 roll-up FET. A cor rosa representa WSe2, amarelo denota SnS2 e ouro representa as almofadas de contato Cr / Au. c, d, Distribuição estatística de mobilidade (c) e concentração de transportador (d) de FETs de heterobilayer SnS2 / WSe2 e FETs de roll-up de SnS2 / WSe2. e, Magnetoresistência normalizada das superredes de roll-up vdW com diferentes ângulos de rotação θ em T =3 K. Ambas as formas e amplitudes se sobrepõem quando o campo é normalizado para Bsinθ. Crédito:Natureza, doi:10.1038 / s41586-021-03338-0. 
Desta maneira, Bei Zhao e colegas desenvolveram uma abordagem direta e geral para formar superredes vdW multidimensionais de alta ordem contendo camadas alternadas de materiais 2D distintos, ao lado de materiais 3D e 1D. Os materiais mantiveram composições e dimensões amplamente variáveis para criar construções artificiais altamente projetadas além dos sistemas de materiais tradicionais. O trabalho oferece liberdade considerável para adaptar as estruturas de superrede resultantes para acoplamento interlayer, quiralidade e topologia. Esses materiais podem ser ajustados para produzir estruturas superrede complexas semelhantes àquelas normalmente usadas em transistores de múltiplas folhas, dispositivos de tunelamento quântico, diodos emissores de luz avançados, ou lasers quânticos em cascata. Esta configuração experimental com componentes 1D e 3D oferece geometrias exclusivas que são úteis para explorar a física quântica e realizar funções específicas do dispositivo. O trabalho também fornece uma plataforma de material rico para estudos fundamentais e aplicações técnicas.
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