Isolamento térmico ultra-alto em materiais bidimensionais em camadas heterogêneas
p Processo de transferência e imagens ópticas. (A) Esquema do fluxo do processo de transferência múltipla para fabricar uma nova heteroestrutura de metamaterial Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 (grafeno / disseleneto de molibdênio / dissulfeto de molibdênio / disseleneto de tungstênio) em substrato de SiO2 / Si (dióxido de silício / silício). Imagens ópticas de (B) Gr / MoS2, (C) Gr / MoS2 / WSe2, e (D) Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 em substratos de SiO2 / Si. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
p Nanomateriais heterogêneos agora podem facilitar aplicações avançadas de eletrônica e fotônica, mas tal progresso é desafiador para aplicações térmicas devido aos comprimentos de onda comparativamente mais curtos dos portadores de calor (conhecidos como fônons). Em um novo estudo, agora publicado em
Avanços da Ciência , Sam Vaziri e colegas de trabalho da Theiss Research e dos departamentos de Engenharia Elétrica, Ciência e Engenharia de Materiais no Instituto Nacional de Padrões e Tecnologia (NIST), e o Precourt Institute of Energy da Stanford University, Stanford Califórnia, demonstrou isolamento térmico excepcionalmente alto em heteroestruturas ultrafinas. p Eles conseguiram isso colocando camadas atomicamente finas, materiais bidimensionais (2-D) para formar pilhas artificiais de grafeno monocamada (Gr), dissulfeto de molibdênio (MoS
2 )
e disseleneto de tungstênio (WSe
2 ), com resistência térmica maior do que o dióxido de silício (SiO
2 ) Junto com a condutividade térmica efetiva inferior à do ar à temperatura ambiente. Usando a termometria Raman, os cientistas identificaram simultaneamente a resistência térmica entre quaisquer monocamadas 2-D na pilha para formar metamateriais térmicos como exemplos no campo emergente da fonônica. Vaziri et al. propor aplicações dos metamateriais em isolamento térmico ultrafino, captação de energia térmica e para direcionar o calor em geometrias ultracompactas.
p Dispositivos eletrônicos e fotônicos avançados, como transistores de alta mobilidade de elétrons, lasers de cascata quântica e cristais de bandgap fotônicos tiram vantagem da natureza fermiônica dos portadores de carga durante o disparo ou confinamento de tensão. Em seguida, eles fazem uso de comprimentos de onda de fótons longos durante sua interferência. No entanto, a nanoengenharia térmica e o campo emergente da fonônica oferecem apenas alguns exemplos, apesar da demanda existente por aplicações de gerenciamento de calor. Esta discrepância resulta dos comprimentos de onda curtos de vibrações portadoras de calor em sólidos, onde a natureza bosônica dos fônons também pode contribuir para o desafio de controlar ativamente o transporte de calor em sólidos onde ele não pode ser controlado por voltagem como os portadores de carga.
p Caracterização óptica e STEM de heteroestruturas vdW. (A) Esquemático de seção transversal de sanduíche Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 em substrato de SiO2 / Si, com o laser Raman incidente. (B) Espectro Raman de tal heteroestrutura no ponto indicado pelo ponto vermelho na imagem óptica de inserção. Assinaturas Raman de todos os materiais na pilha são obtidas simultaneamente. O espectro de grafeno Raman é achatado para excluir o efeito de fotoluminescência (PL) MoS2. arb.u., unidades arbitrárias. (C a F) Imagens de seção transversal STEM de heteroestruturas de quatro camadas (C) e três camadas (D a F) em SiO2. Em (D), MoSe2 e WSe2 estão aproximadamente alinhados ao longo do eixo da zona 1H [100], e em (E e F), as camadas estão desalinhadas em ~ 21 ° em relação ao eixo da zona 1H [100]. O grafeno monocamada no topo de cada heteroestrutura é difícil de discernir devido ao número atômico muito menor dos átomos de carbono. (G) espectros de PL de monocamada MoS2, monocamada WSe2, e uma heteroestrutura Gr / MoS2 / WSe2 após o recozimento. O PL é fortemente extinto na heteroestrutura devido ao acoplamento íntimo entre camadas. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
p Os físicos já haviam tentado manipular as propriedades térmicas de sólidos usando filmes não laminados e superredes para reduzir a condutividade térmica abaixo dos materiais constituintes para, em última análise, alcançar a manipulação térmica por meio de desordem estrutural e alta densidade de interface para introduzir resistência térmica adicional. Eles encontraram uma condutividade térmica incomumente baixa em nanofios de silício e germânio desenvolvidos pela nanoengenharia devido ao forte espalhamento de contorno de fônon e alcançaram grandes condutividades térmicas em materiais isotopicamente puros, como o diamante, grafeno e arseneto de boro via dispersão reduzida de fônons.
p Materiais bidimensionais (2-D) possibilitaram, assim, uma nova fronteira com espessura sub-nanométrica, monocamadas únicas para controlar o comportamento do dispositivo em escalas de comprimento atômico. Os exemplos existentes incluem novos transistores de efeito de campo de tunelamento e fotovoltaicos ultrafinos com alta eficiência. No presente trabalho, Vaziri et al. usou a montagem de van der Waals (vdW) de camadas 2-D atomicamente finas para alcançar resistência térmica incomumente alta em heteroestruturas. Eles mostraram uma resistência térmica equivalente a 300 nm de espessura de SiO
2 através de heteroestruturas vdW de espessura inferior a 2 nm com interfaces livres de resíduos. Ao sobrepor monocamadas 2-D heterogêneas com diversas densidades atômicas e modos vibracionais, a equipe de pesquisa demonstrou o potencial de ajustar as propriedades térmicas na escala atômica; na ordem do comprimento de onda do fônon. A base estrutural dos novos metamateriais fonônicos com propriedades incomuns não é comumente encontrada na natureza. O presente trabalho representa aplicações exclusivas de materiais 2-D e suas interações vdW fracas para montagem para bloquear ou guiar o fluxo de calor.
p Caracterização elétrica e de varredura de sondas. (A) Esquemático em corte transversal da estrutura de teste mostrando a configuração de quatro sondas. A corrente elétrica flui na camada superior de grafeno, e o calor se dissipa entre as camadas, no substrato. (B) Imagem óptica de uma estrutura de teste de quatro sondas. Os dispositivos são back-gated pelo substrato de Si através de SiO2 de 100 nm. (C) Características de transferência medidas de três pilhas de estrutura de teste, Gr / MoS2 / WSe2, Gr / WSe2, e dispositivos de controle somente Gr no vácuo (~ 10−5 torr). Todas as medições exibem a propriedade ambipolar do canal de grafeno superior. (D) KPM de um dispositivo de heteroestrutura Gr / MoS2 / WSe2 destampado. O gráfico exibe o potencial de superfície ao longo do canal (em média ao longo da largura do canal) em diferentes condições de polarização. O pequeno salto de potencial próximo aos eletrodos de Pd representa a diferença relativa da função de trabalho (~ 120 mV). Os mapas KPM não revelam outras heterogeneidades no potencial de superfície, confirmando a qualidade espacialmente uniforme desses dispositivos. A inserção mostra o mapa KPM de polarização zero. (E) Mapa térmico SThM da heteroestrutura Gr / MoS2 / WSe2, aqui coberto com Al2O3 de 15 nm, revelando aquecimento homogêneo em todo o canal. Isso confirma a uniformidade do acoplamento intermediário térmico nas pilhas. As dimensões do dispositivo são iguais às da inserção (D). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325.
p A equipe de pesquisa obteve uma seção transversal de uma heteroestrutura de quatro camadas com grafeno (Gr) no MoSe
2 (disseleneto de molibdênio), MoS
2 (dissulfeto de molibdênio) e WSe
2 (disseleneto de tungstênio) em um SiO
2 / Si substrato. Usando um laser Raman, eles examinaram simultaneamente as camadas individuais da pilha com precisão de camada única. A equipe de pesquisa cresceu separadamente os materiais de monocamada 2-D usando deposição de vapor químico e os transferiu para evitar polímero e outros resíduos. Para confirmar a microestrutura, propriedades térmicas e elétricas das heteroestruturas, Vaziri et al. utilizou técnicas extensivas de caracterização de materiais, incluindo microscopia eletrônica de transmissão de varredura (STEM), espectroscopia de fotoluminescência (PL), Microscopia de sonda Kelvin (KLM) e microscopia térmica de varredura (SThM) juntamente com espectroscopia Raman e termometria. Usando as técnicas, eles revelaram a assinatura de cada monocamada de material 2-D na pilha e do substrato de Si. Usando várias imagens STEM, a equipe de pesquisa revelou lacunas vdW atomicamente íntimas sem contaminantes, permitindo-lhes observar a espessura total das heteroestruturas. Eles então confirmaram o acoplamento entre camadas em grandes áreas de superfície usando espectroscopia PL.
p Resistência térmica das heteroestruturas. (A) Aumento de temperatura medido ΔT versus potência de entrada elétrica para cada camada individual em uma heteroestrutura Gr / MoS2 / WSe2, incluindo o substrato de Si, mostrado na inserção. Grafeno (círculos rosa), MoS2 (diamantes azuis), WSe2 (triângulos vermelhos), e Si (quadrados pretos). Todas as medições são realizadas em VG <0 (consulte a seção S6). As inclinações dos ajustes lineares (linhas tracejadas) representam a resistência térmica Rth entre cada camada e o dissipador de calor. (B) Comparação de resistências térmicas totais (isto é, da camada superior de grafeno) medido por termometria Raman e SThM para diferentes heteroestruturas vdW. Os valores Rth obtidos a partir dessas duas técnicas coincidem com a incerteza das medições. Todos os dispositivos têm a mesma área ativa de ~ 40 μm2. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
p Para medir o fluxo de calor perpendicular aos planos atômicos da heteroestrutura, Vaziri et al. padronizou as pilhas na forma de dispositivos elétricos de quatro sondas. Eles usaram aquecimento elétrico para quantificar com precisão a potência de entrada e confirmaram que a condução de corrente e o aquecimento na camada superior de grafeno eram ordens de magnitude maiores do que para MoS
2 e WSe
2 . Para demonstrar a uniformidade da temperatura de superfície desses dispositivos, eles usaram os métodos de caracterização de superfície KPM e SThM e, em seguida, quantificaram a temperatura de cada camada individual usando espectroscopia Raman. Como o poder calorífico do grafeno (
P ) acelerado no sistema, a temperatura de cada camada aumentou em um Gr / MoS
2 / WSe
2 configuração de heteroestrutura. Devido ao aquecimento uniforme, os pesquisadores analisaram facilmente as resistências térmicas de baixo para cima. A excelente concordância entre os dois métodos de termometria de Raman e SThM validou os valores obtidos na configuração.
p Os cientistas analisaram a resistência térmica de contorno (TBR) entre as camadas responsáveis pela grande resistência térmica perpendicular às heteroestruturas. As medições de condutância de limite térmico (TBC) no estudo foram as primeiras para interfaces atomicamente íntimas entre monocamadas 2-D / 2-D e formaram o primeiro TBC relatado entre WSe
2 e SiO
2 monocamadas
. Eles mostraram que TBCs obtidos para Gr / SiO
2 e MOSe
2 / SiO
2 interfaces concordadas com estudos anteriores, enquanto TBC da monocamada WSe
2 / SiO
2 interface era comparativamente menor, o que não era inesperado devido aos comparativamente menos modos de fônon flexurais disponíveis para transmissão na monocamada. De acordo com os resultados, O TBC para uma interface 2-D / 2-D foi menor do que o TBC com um SiO 3-D
2 substrato. O menor TBC registrado no trabalho pertenceu a Gr / WSe
2 e a equipe de pesquisa explicou as observações usando a fórmula de Landauer. A equipe de pesquisa obteve a transmissão de fônons na interface usando o modelo de incompatibilidade acústica (AMM) como a razão da densidade de massa dos dois materiais. Os pesquisadores capturaram tendências de TBC usando um modelo simples de fluxo de calor nas interfaces desenvolvidas no estudo.
p Resumo das tendências de TBC (condutância de limite térmico). (A) Esquema de todos os TBCs medidos (em MW m − 2 K − 1) através de heteroestruturas consistindo em, no sentido horário a partir do canto superior esquerdo, grafeno (Gr), Gr / MoS2, Gr / WSe2, e Gr / MoS2 / WSe2, tudo em substratos de SiO2 / Si. (B) Valores TBC medidos de interfaces 2D / 2D e 2D / 3D (com SiO2) (diamantes vermelhos, eixo esquerdo) e o produto calculado da densidade de fônons de estados (PDOS), transmissão de fonon, e df / dT (círculos azuis, eixo direito). Os valores calculados são normalizados para o mínimo alcançado para Gr / WSe2 (consulte a tabela S2). A linha tracejada entre os símbolos da simulação é um guia para os olhos. TBC inferior é observado nas interfaces entre os materiais 2D / 2D e aqueles entre os materiais com maior incompatibilidade na densidade de massa. Três dispositivos foram medidos para cada estrutura, em duas ou mais posições distintas do laser Raman. Nenhuma variação significativa de TBC é vista entre as amostras com diferentes (des) alinhamento de camada, dentro da incerteza experimental. Todos os valores estão à temperatura ambiente. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
p Desta maneira, Sam Vaziri e colegas de trabalho ganharam conhecimento para realizar interfaces térmicas atomicamente adaptadas e demonstraram seu potencial para projetar metamateriais com isolamento térmico extremo. Os metamateriais recentemente projetados demonstraram propriedades sem precedentes na natureza. As heteroestruturas fornecem um exemplo nos campos emergentes da fonônica para manipular as propriedades térmicas dos sólidos em escalas de comprimento comparáveis aos comprimentos de onda dos fônons. Os materiais em camadas 2-D oferecem uma oferta promissora, escudos de calor ultraleves e compactos para direcionar o calor para longe de pontos quentes na eletrônica. A equipe de pesquisa prevê traduzir os metamateriais para melhorar a eficácia dos coletores de energia termoelétrica e dispositivos termicamente ativos, como memórias de mudança de fase no futuro. p © 2019 Science X Network