A espectroscopia de múons é uma importante técnica experimental que os cientistas usam para estudar as propriedades magnéticas dos materiais. Baseia-se na "implantação" de um múon polarizado por spin no cristal e na medição de como seu comportamento é afetado pelo ambiente.



A técnica se baseia na ideia de que o múon ocupará um local bem identificado, determinado principalmente por forças eletrostáticas, e que pode ser encontrado calculando a estrutura eletrônica do material.

Mas um novo estudo liderado por cientistas em Itália, Suíça, Reino Unido e Alemanha descobriu que, pelo menos para alguns materiais, isso não é o fim da história:o local do múon pode mudar devido a um efeito bem conhecido, mas anteriormente negligenciado, magnetostrição.

Pietro Bonfà, da Universidade de Parma, autor principal do estudo publicado na Physical Review Letters , explica que seu grupo e seus colegas da Universidade de Oxford (Reino Unido) têm usado simulações da teoria do funcional da densidade (DFT) há pelo menos uma década para encontrar locais de múons.

“Começamos com casos complicados, como o óxido de európio e o óxido de manganês, e em ambos os casos não conseguimos encontrar uma maneira razoável de conciliar as previsões da DFT e os experimentos”, diz ele.

"Testamos então sistemas mais simples e tivemos muitas previsões bem-sucedidas, mas esses dois casos estavam realmente nos incomodando. Esses compostos deveriam ser fáceis e, em vez disso, revelaram-se super complicados e não entendemos o que estava acontecendo. O óxido de manganês é um caso clássico de um sistema antiferromagnético, e não conseguimos explicar os resultados da espectroscopia de múons para ele, o que foi um pouco embaraçoso."

O problema, explica ele, era a contradição entre a expectativa de encontrar o múon em uma posição de alta simetria e sua conhecida tendência de fazer ligações com átomos de oxigênio. A ordem antiferromagnética do material reduz a simetria, e a posição próxima aos átomos de oxigênio torna-se incompatível com os experimentos.

Bonfà suspeitou que a explicação pudesse estar ligada ao material em transição de fase magnética e começou a tentar reproduzir o fenômeno em simulações de óxido de manganês.

“Por ser um sistema complicado, é necessário adicionar algumas correções à DFT, como o parâmetro U de Hubbard”, disse ele. “Mas estávamos escolhendo seu valor empiricamente, e quando você faz isso, você tem muita incerteza, e os resultados podem mudar drasticamente dependendo do valor que você escolher”.

Ainda assim, as simulações iniciais de Bonfà sugeriram que as posições dos muões poderiam ser impulsionadas pela magnetostrição, um fenómeno que faz com que um material mude a sua forma e dimensões durante a magnetização. Para provar isso sem sombra de dúvida, ele se uniu aos laboratórios MARVEL da EPFL e PSI de Nicola Marzari e Giovanni Pizzi.

“Usamos um método de última geração chamado DFT+U+V, que foi muito importante para tornar as simulações mais precisas”, explica Iurii Timrov, cientista do Laboratório de Simulações de Materiais do PSI e coautor do estudar.

Este método pode ser usado com parâmetros de Hubbard U no local e V entre locais que são calculados a partir dos primeiros princípios em vez de serem escolhidos empiricamente, graças ao uso da teoria de perturbação funcional de densidade para DFT + U + V que foi desenvolvida no MARVEL e implementada no Pacote Quantum ESPRESSO.

“Embora já tivéssemos descoberto que a magnetostrição estava em jogo, ter as informações corretas sobre os blocos de construção da simulação era muito importante, e isso veio do trabalho de Iurii”, acrescenta Bonfà.

No final, a solução do quebra-cabeça foi relativamente simples:a magnetostricção, que é a interação entre graus de liberdade magnéticos e elásticos no material, causa uma transição de fase magnética em MnO a 118K, na qual o local do múon muda. Acima dessa temperatura, o múon desloca-se em torno de uma rede de locais equivalentes – o que explica o comportamento incomum observado em experimentos em altas temperaturas.

Os cientistas esperam que o mesmo possa ser verdade para muitos outros óxidos magnéticos estruturados em rochas.

No futuro, explica Timrov, o grupo quer continuar estudando o mesmo material incluindo também efeitos de temperatura, usando outra técnica avançada desenvolvida na MARVEL e chamada aproximação harmônica estocástica autoconsistente.

Além disso, e em colaboração com o grupo de Giovanni Pizzi no Instituto Paul Scherrer, esta abordagem será disponibilizada à comunidade através da interface AiiDAlab, para que todos os experimentalistas possam utilizá-la nos seus próprios estudos.

Mais informações: Pietro Bonfà et al, Localização de múons dirigida por magnetostrição em um óxido antiferromagnético, Physical Review Letters (2024). DOI:10.1103/PhysRevLett.132.046701
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Fornecido pelo Centro Nacional de Competência em Pesquisa (NCCR) MARVEL