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    Dando um novo toque ao dissulfeto de tântalo da fase 1T:os cientistas descobrem um estado eletrônico oculto
    Evolução com temperatura de polarons em camadas de tântalo de 1T-TaS2 através de diferentes fases do CDW:proporcional (C), quase proporcional (NC) e incomensurável (IC). Quando o CDW é removido em alta temperatura, os polarons ficam em um estado semelhante ao de gás. Crédito:Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6

    A pesquisa muitas vezes se desenvolve como um processo de vários estágios. A solução para uma questão pode desencadear várias outras, inspirando os cientistas a irem mais longe e a olharem para o problema maior a partir de várias perspectivas diferentes. Tais projetos podem muitas vezes ser o catalisador para colaborações que aproveitam os conhecimentos e capacidades de diferentes equipas e instituições à medida que crescem.



    Por meio século, os cientistas investigaram os mistérios do dissulfeto de tântalo na fase 1T (1T-TaS2 ), um material inorgânico em camadas com algumas propriedades quânticas intrigantes, como supercondutividade e ondas de densidade de carga (CDW).

    Para desvendar a complexa estrutura e comportamento deste material, pesquisadores do Instituto Jozef Stefan, na Eslovênia, e da Université Paris-Saclay, na França, contataram especialistas que utilizam a linha de luz da Função de Distribuição de Pares (PDF) na Fonte Nacional de Luz Síncrotron II (NSLS-II). ), uma instalação de usuário do Office of Science do Departamento de Energia dos EUA (DOE), localizada no Laboratório Nacional de Brookhaven do DOE, para saber mais sobre a estrutura do material.

    Embora a equipe na Eslovênia estudasse esses tipos de materiais há décadas, faltava-lhes a caracterização estrutural específica que o PDF poderia fornecer.

    Os resultados desta colaboração, publicados recentemente na Nature Communications , revelou um estado eletrônico oculto que só poderia ser visto por uma sonda de estrutura local, como a técnica da função de distribuição de pares. Com uma compreensão mais completa de 1T-TaS2 Nos estados eletrônicos, esse material poderá um dia desempenhar um papel no armazenamento de dados, na computação quântica e na supercondutividade.

    Um ponto de vista melhor proporciona uma visão melhor


    Quando os cientistas estudam um material, às vezes querem ver como os átomos estão dispostos no curto alcance – uma escala de 10 nanômetros – e às vezes querem ver como os padrões em uma estrutura atômica se repetem no longo alcance, como na escala micrométrica. .

    A diferença entre estas escalas é comparável à observação de alguns edifícios diferentes numa rua versus a forma como os edifícios estão dispostos em vários quarteirões da cidade. Cada uma dessas tarefas requer um ponto de vista muito diferente. Ao estudar as propriedades de um material, os pesquisadores só poderão ver certos comportamentos em uma escala de comprimento específica.

    “Fazemos vários tipos de medições na linha de luz”, explicou a cientista líder da linha de luz, Milinda Abeykoon. "Normalmente, usamos difração de raios X (XRD) para caracterizar a ordem de longo alcance de uma amostra, mas neste material, suspeitamos da coexistência de características ordenadas de curto alcance que poderiam levar a suas propriedades interessantes, então o PDF foi ideal para este tipo de caracterização estrutural.

    "A linha de luz também possui equipamentos especializados, como a configuração combinada de fluxo criogênico e soprador de ar quente, o que foi crucial para descobrirmos algumas das características sutis dependentes da temperatura deste material em uma faixa de temperatura muito ampla."

    "Você pode ter um material que parece um sistema ideal e ordenado de longo alcance quando observado usando XRD, mas desvios estruturais em uma escala mais curta podem ser detectados quando o PDF é usado", disse Emil Bozin, cientista que lidera a pesquisa do PDF dentro do Divisão de Física da Matéria Condensada e Ciência de Materiais (CMPMS) do Laboratório Nacional de Brookhaven e um dos principais autores deste artigo.

    "Se não aplicássemos esta técnica, não teríamos sido capazes de ver que havia realmente uma ordem oculta de curto alcance no sistema que todas as sondas usadas anteriormente não tinham percebido. Há um importante aspecto estrutural local nisso. "

    1T-TaS2 :Um material em camadas cheio de surpresas

    Os dichalcogenetos de metais de transição, ou TMDs, são uma classe de materiais construídos com camadas atomicamente finas. Os TMDs apresentam um metal de transição que fica entre duas camadas de calcogênios, materiais que contêm oxigênio, enxofre e selênio. Cada uma dessas camadas de material tem apenas um átomo de espessura – um milionésimo da espessura de um fio de cabelo humano.

    No caso de 1T-TaS2 , uma fina camada de tântalo é imprensada entre duas camadas de enxofre. Cada material tem sua própria estrutura peculiar em camadas, mas quando as camadas são combinadas, os elétrons interagem entre si nesse ambiente diferente e criam novas propriedades.

    Os TMDs têm sido estudados há muitas décadas, pois exibem CDWs fascinantes, porém complexos, à medida que são resfriados. Os CDWs são um alinhamento ordenado de encargos de longo alcance que pode ser impulsionado por diferentes fatores; em diferentes materiais TMD, as camadas se empilham de maneiras sutilmente diferentes. A forma como a estrutura se ordena cria um sistema muito específico.

    1T-TaS2 é especial em muitos aspectos. Como outros TMDs, ele exibe este CDW, mas ao contrário dos outros que permanecem metálicos, o que significa que conduzem bem a corrente elétrica, este sistema específico é, na verdade, isolante em seu estado CDW.

    CDW é um fenômeno quântico que envolve o movimento de elétrons que formam um padrão repetitivo dentro de um material. Esse arranjo afeta as propriedades eletrônicas e estruturais do material, abrindo-o para diversas aplicações, incluindo armazenamento de memória, tecnologia de sensores e computação quântica.

    Outra característica notável do 1T-TaS2 é que é um material candidato para líquido de spin quântico. Os líquidos de spin quântico são sistemas paramagnéticos, o que significa que o material não possui ordem magnética de longo alcance. Devido às flutuações quânticas, seu spin nunca é ordenado, mesmo em baixas temperaturas. Esses materiais são caracterizados pelo emaranhamento quântico, o que os chamou a atenção de pesquisadores da área de computação quântica topológica.

    "Este é um conceito que foi explorado profundamente no sentido teórico", disse Bozin, "mas há poucos dados sobre a realização desses conceitos pelo sistema real. Embora não estejamos abordando esse problema diretamente em nosso estudo, é um dos as principais características deste material que o tornam tão interessante. Se for provado que o estado líquido de spin teórico deste material pode realmente ser estabilizado, isso abrirá novas possibilidades no mundo da ciência da informação quântica.

    Iluminando novas fases


    "1T-TaS2 não é interessante apenas por causa de seu potencial na computação quântica. Existem também aplicações na computação clássica que são de interesse prático mais imediato", disse Dragan Mihailovic, chefe do departamento de questões complexas do Instituto Jozef Stefan, na Eslovénia, e um dos principais autores deste artigo.

    “Descobrimos que este material faz algo realmente extraordinário quando exposto a pulsos muito curtos de luz ou eletricidade. Esses pulsos podem causar uma mudança na configuração da carga dentro do CDW, o que por sua vez leva a uma grande queda na resistência elétrica.

    "A baixas temperaturas, estas mudanças podem entrar num estado condutor 'metaestável', que pode ser comutado de forma controlada de volta para o estado isolante à vontade. Isto tem aplicações práticas na computação, como armazenamento de memória, que a equipa na Eslovénia já está a começar a explorar com os principais players da indústria de tecnologia.

    "As principais vantagens vêm do fato de que tais dispositivos exibem tempos de comutação de resistência de subpicossegundos e têm dissipação recorde na faixa de atto-Joule. Combinados com excelentes propriedades de ciclagem e escala, tais dispositivos de 'memória de configuração de carga' baseados em 1T- TaS2 são muito promissores para todos os tipos de aplicações de criocomputação."

    "Usando a técnica PDF para explorar a estrutura cristalina de 1T-TaS2 em uma ampla faixa de temperatura, fizemos várias observações surpreendentes", observou Abeykoon. "A temperatura do material altera a estrutura eletrônica."

    À medida que a temperatura diminui, o material entra no estado CDW, onde a ordem de longo alcance do material começa a distorcer e mudar. Abaixo de 50 K – temperaturas onde a aplicação de pulsos de luz rápidos resulta em um estado metaestável – o material exibe uma distorção estrutural inesperada que acopla camadas vizinhas de tântalo. Esta distorção pode ser a chave para alcançar um estado duradouro criado por pulsos.

    Por outro lado, o aquecimento do material acima de 550 K remove completamente o CDW, o que deve resultar em um material sem distorções.

    “Surpreendentemente, distorções de curto alcance semelhantes às observadas em baixas temperaturas persistem em escala local em temperaturas bem acima das do estado CDW”, explicou Abeykoon. “Este resultado dá uma ideia do que está impulsionando a formação de CDW neste sistema”.

    Essas distorções de alta temperatura originam-se de polarons, quasipartículas criadas por elétrons à medida que se movem através da estrutura de rede de um material e interagem com ele localmente. Acima de 600 K, a estrutura em camadas do sistema começa a mudar irreversivelmente. Ele se converte de um empilhamento homogêneo de um tipo de camada sanduíche de enxofre-tântalo-enxofre em uma pilha heterogênea onde todas as outras camadas sanduíche mudam de tipo.

    À medida que a mudança acontece, o número de polarons cai 50%. Isso significa que os polarons preferem apenas um tipo de camada sanduíche – aquela vista no 1T-TaS intocado2 .

    “Isto dá uma prova inequívoca da existência de polarons bem acima da temperatura ordenada CDW, o que nunca foi observado antes”, disse Mihailovic.

    A ordem de carga deste material – o padrão que os elétrons criam com base em sua densidade em diferentes áreas de um material – é impulsionada por um mecanismo completamente diferente do que se esperaria tradicionalmente. A ordenação envolve a cristalização dos polarons em seu próprio estado ordenado. Isso é semelhante a algo conhecido como “Cristal Wigner”, que descreve elétrons dispostos em um estado sólido e cristalino.

    Compreender as complexas propriedades eletrônicas deste material e como controlá-las abre uma série de aplicações potenciais em eletrônica, detecção e computação, mas ainda há muito mais para aprender. Embora esses estados ocultos exibidos ao atingir o material com pulsos de laser ultrarrápidos tenham sido vistos no passado, eles nunca foram totalmente compreendidos.

    A equipe está planejando decodificar a estrutura atômica e sua relação com a estrutura de equilíbrio ordenada. A natureza dependente da temperatura do estado metaestável ainda não é totalmente compreendida. Para compreender plenamente as capacidades de comutação óptica e elétrica deste material para aplicações de alta tecnologia em temperaturas mais altas, os pesquisadores precisam determinar mais detalhes deste estado.

    "Ainda existem várias áreas inexploradas neste sistema", disse Bozin, "incluindo a estrutura local. Nosso estudo revelou que este sistema é na verdade muito mais complexo, e já era complexo para começar. Existem segredos sobre este material que continuem aparecendo, e continuarão assim ao longo das décadas."

    Mais informações: ES Bozin et al, Cristalização de polarons por meio de transições de ordem de carga e spin em 1T-TaS2 , Comunicações da Natureza (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6
    Informações do diário: Comunicações da Natureza

    Fornecido pelo Laboratório Nacional de Brookhaven



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