A espectroscopia de alto harmônico com sonda de bomba pode capturar o efeito de fase geométrica em torno da interseção cônica na molécula:Estudo

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Os PESs adiabáticos e um diagrama esquemático do processo bomba-sonda. Crédito:Ciência Ultrarrápida (2023). DOI:10.34133/ultrafastscience.0040

Uma equipe de pesquisa colaborativa da Universidade de Ciência e Tecnologia de Nanjing (NJUST) e da East China Normal University (ECNU) propôs teoricamente que uma espectroscopia de alta harmônica (HHS) com sonda de bomba acionada por pulsos VUV-IR pode capturar a fase geométrica (GP ) efeito em torno da intersecção cônica (CI) e distinguir seu comportamento quantitativo do caso de cruzamento evitado (AC). Os resultados foram publicados na revista Ultrafast Science .

Nas últimas décadas, métodos ópticos engenhosos foram desenvolvidos para sondar a dinâmica não adiabática nas proximidades de AC e CI, que é responsável por muitos processos dinâmicos fotofísicos e fotoquímicos. No entanto, a discriminação directa entre o AC e o IC continua a ser um desafio formidável até à data.

Como uma nova ferramenta espectroscópica para fenômenos ultrarrápidos, o HHS é particularmente sensível à população e à coerência entre os estados sobrepostos, o que demonstrou suas vantagens na detecção da estrutura e dinâmica das moléculas. Diante disso, investigue uma distinção qualitativa entre CI e AC em moléculas poliatômicas.

Em seu artigo, os pesquisadores da NJUST e da ECNU utilizam a sonda-bomba HHS acionada por um pulso IR de alguns ciclos para sondar diretamente o GP acumulado em torno do IC. Para modelar a dinâmica de geração de altos harmônicos da bomba-sonda, eles propuseram um modelo molecular diabático baseado em múltiplas superfícies de energia potencial bidimensionais (PES) e resolveram a equação de Schrödinger dependente do tempo na representação diabática.

Os resultados mostraram que a coerência eletrônica induzida pelo acoplamento não adiabático leva à característica oscilatória no espectro de alto harmônico no caso do AC, enquanto o desaparecimento das oscilações no caso do CI são consequências da quebra de simetria causada pelo GP.

Além disso, o HHS acima do limite indica o blueshift dinâmico que corresponde à alteração do potencial de ionização à medida que o atraso da sonda da bomba é aumentado. A sonda direta da dinâmica relacionada ao GP, como coerência e blueshift dinâmico no HHS, pode ser aplicada para monitorar a dinâmica não adiabática e as propriedades topológicas do PES com resolução sub-femtosegundo.

Mais informações: Guanglu Yuan et al, Interseção Cônica versus Cruzamento Evitado:Efeito de Fase Geométrica em Harmônicos Moleculares de Alta Ordem, Ciência Ultrarrápida (2023). DOI:10.34133/ultrafastscience.0040
Fornecido pela Ultrafast Science

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