(a) Esquema de fótons gêmeos emaranhados como sonda ultrarrápida para moléculas, onde são apresentadas a conversão paramétrica descendente através de um cristal de borato de bário beta (BBO) e detecção de multifótons. (b) Esquema de níveis do modelo microscópico em Quantum FAST CARS. (c) Sinal Quantum FAST CARS, tomando os 4 modos ativos de Raman A1, E e T2 em metano (CH4). (d) Esquema de níveis do modelo microscópico em QFRS para estados eletronicamente excitados. (e) Comparação entre QFRS correlacionado com intensidade e caso de pulso de sonda clássico para a coerência eletrônica de evolução no tempo em função do atraso T entre os fótons de sonda e o pulso de bomba ressonante. Crédito:Zhedong Zhang e outros
Nos últimos anos, fótons emaranhados – uma fonte de luz quântica popular – têm sido amplamente utilizados em imagens quânticas, interferometria óptica, computação quântica, comunicação quântica e outros campos. A conversão descendente paramétrica espontânea gera os pares de fótons emaranhados com energia e momento conservados, de modo que a correlação quântica no espaço e no tempo é codificada. Tal propriedade permite uma vantagem quântica que supera o limite de difração de pulsos clássicos no campo de imagem e detecção.
Um dos problemas de gargalo existentes há muito tempo na espectroscopia molecular é a detecção de processos eletrônicos ultrarrápidos na escala de femtossegundos. A dinâmica da coerência eletrônica é particularmente importante. No entanto, limitada pela resolução tempo-frequência e pelos canais incoerentes de estados excitados, a tecnologia Raman existente não pode ser usada para este fim.
Em um artigo recém-publicado em
Light:Science &Applications , Professor Zhedong Zhang do Departamento de Física da Universidade da Cidade de Hong Kong e colaboradores desenvolveram uma espectroscopia Raman coerente resolvida no tempo de femtossegundos com fótons emaranhados que leva a QFRS (espectroscopia Raman quântica de femtossegundos).
Especificamente, uma natureza super-resolvida do sinal Raman resultante de uma manipulação do emaranhamento de fótons é mostrada em seu trabalho - as resoluções temporais e espectrais podem ser alcançadas simultaneamente. O QFRS é sensível apenas à coerência eletrônica.
Isso o torna exclusivamente adequado para detectar a dinâmica do estado excitado eletronicamente durante uma curta escala de tempo ~ 50 fs. Tal vantagem não é atingível nas técnicas Raman estudadas anteriormente, que foram estranguladas tanto pelo decaimento rápido quanto pelas resoluções tempo-frequência. O trabalho oferece uma nova perspectiva para investigar os processos ultrarrápidos em materiais complexos como moléculas, materiais 2D e exciton, polaritons, pois podemos extrair os processos de relaxamento e radiativos desejados.
A espectroscopia quântica Raman substitui o pulso de sonda clássico por um feixe de fótons de sinal da fonte de fótons emaranhados. O feixe de fótons intermediários serve como o feixe anunciado para a medição de coincidência. As resoluções temporais e espectrais podem, portanto, ser controladas independentemente. Isso resulta na natureza super-resolvida além da conjugação da relação tempo-frequência. A detecção heteródino pode ser feita ainda para monitorar a fase dos elétrons. Os pontos de destaque de seu trabalho são resumidos a seguir:
"Nós projetamos uma versão quântica da espectroscopia Raman de femtossegundos para três propósitos:(1) para realizar a espectroscopia Raman anti-stokes de alta resolução no domínio de tempo real; (2) para ser capaz de visualizar a dinâmica dos elétrons durante uma escala de tempo ultracurta; e (3) ) para ser sensível à fase de excitações moleculares para que a sensibilidade de detecção supere o limite quântico do stand."
"Nosso trabalho expande consideravelmente o horizonte da luz emaranhada e complementa os avanços espectroscópicos feitos pela luz emaranhada no contexto dos processos ótimos de absorção de dois fótons em moléculas complexas. Este trabalho ajudará futuros esforços experimentais e teóricos", disseram os cientistas.
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