Esboço esquemático do experimento de espalhamento com dois processos concorrentes. O feixe de raios-X suave (seta azul, da esquerda) atinge a amostra magnética (área circular) onde se espalha do microscópico, padrão de magnetização semelhante a um labirinto. Nesse processo, um fóton de raio-x é absorvido primeiro por um elétron central de cobalto 3p (a). O estado de excitação resultante pode então relaxar espontaneamente (b), emitindo um fóton em uma nova direção (seta roxa). Esta luz espalhada é registrada como o sinal de interesse em experimentos. Contudo, se outro fóton de raio-x encontra um estado já excitado, ocorre emissão estimulada (c). Aqui, dois fótons idênticos são emitidos na direção do feixe incidente (seta azul à direita). Esta luz carrega apenas poucas informações sobre a magnetização da amostra e geralmente é bloqueada por razões práticas. Crédito:MBI Berlin
Os lasers de raios-X de elétrons livres proporcionam intensos, pulsos ultracurtos de raios-X, que pode ser usado para criar imagens de objetos em escala nanométrica em um único tiro. Quando o comprimento de onda do raio-X é ajustado para uma ressonância eletrônica, os padrões de magnetização podem ser tornados visíveis. Ao usar pulsos cada vez mais intensos, Contudo, a imagem de magnetização desaparece. O mecanismo responsável por esta perda na intensidade de espalhamento magnético ressonante foi agora esclarecido.
Assim como na fotografia com flash, flashes curtos, porém intensos de raios-X podem ser usados para gravar imagens ou padrões de difração de raios-X que "congelam" movimentos mais lentos do que a duração do pulso de raios-X. A vantagem dos raios-X sobre a luz visível é que objetos em escala nanométrica podem ser discernidos devido ao curto comprimento de onda dos raios-X. Além disso, se o comprimento de onda dos raios-X é ajustado correspondendo a energias particulares para transições eletrônicas, os pesquisadores podem produzir um contraste único, por exemplo, para tornar visível a magnetização de diferentes domínios dentro de um material. A fração de raios-X espalhada de um padrão de domínio magnético, Contudo, diminui quando a intensidade do raio-X no pulso é aumentada. Embora esse efeito tenha sido observado nas primeiras imagens de domínios magnéticos gravados em um laser de raios-X de elétrons livres em 2012, uma variedade de explicações foram propostas para explicar essa perda na intensidade de raios-X dispersos.
Uma equipe de pesquisadores da MBI Berlin, junto com colegas da Itália e da França, agora registrou com precisão a dependência da intensidade de espalhamento magnético ressonante como uma função da intensidade de raios-X incidente por unidade de área (a "fluência") em uma amostra de domínio ferromagnético. Por meio da integração de um dispositivo para detectar a intensidade de cada tiro que atinge a área de amostra real, eles foram capazes de registrar a intensidade de espalhamento ao longo de três ordens de magnitude em fluência com precisão sem precedentes, apesar das variações intrínsecas de tiro a tiro do feixe de raios-X que atinge as minúsculas amostras. Os experimentos com raios-X moles foram realizados no laser de raios-X de elétrons livres FERMI em Trieste, Itália.
Dependência da fluência do sinal de espalhamento magnético para duas durações diferentes de pulso de raio-X suave. No caso de emissão estimulada, que é responsável por uma dependência de fluência semelhante na transição Co 2p-para-valência, espera-se que ambas as curvas coincidam nesta representação. Em vez de, os pulsos de 120 fs mais longos levam a um espalhamento significativamente menor. Isso é bem explicado por um modelo que leva em consideração apenas a desmagnetização ultrarrápida induzida pelo próprio feixe de raios-x macio (linhas sólidas, as áreas sombreadas representam a incerteza do modelo). Crédito:MBI Berlin
A magnetização é uma propriedade diretamente acoplada aos elétrons de um material, que compõem o momento magnético por meio de seu spin e movimento orbital. Para seus experimentos, os pesquisadores usaram padrões de domínios ferromagnéticos formando-se em multicamadas contendo cobalto, um material prototípico frequentemente usado em experimentos de espalhamento magnético em lasers de raios-X. Na interação com os raios-X, a população de elétrons é perturbada e os níveis de energia podem ser alterados. Ambos os efeitos podem levar a uma redução na dispersão, seja por meio de uma redução transitória da magnetização real no material devido ao rearranjo de elétrons com spin diferente, ou por não ser mais capaz de detectar a magnetização por causa da mudança nos níveis de energia. Além disso, tem sido debatido se o início da emissão estimulada em altas fluências de raios-X administradas durante um pulso de cerca de 100 femtossegundos de duração pode ser responsável pela perda na intensidade de espalhamento. O mecanismo, neste último caso, deve-se ao fato de que, na emissão estimulada, a direção de um fóton emitido é copiada do fóton incidente. Como resultado, o fóton de raios-X emitido não contribuiria para o feixe espalhado para longe da direção original, conforme esboçado na Fig.1.
Nos resultados apresentados em Cartas de revisão física , os pesquisadores mostram que, embora a perda de espalhamento magnético em ressonância com os níveis do núcleo de Co 2p tenha sido atribuída, no passado, à emissão estimulada, para espalhar em ressonância com os níveis de núcleo Co 3p mais rasos, este processo não é significativo. Os dados experimentais ao longo de toda a faixa de fluência são bem descritos, simplesmente considerando a desmagnetização real que ocorre dentro de cada domínio magnético, que os pesquisadores do MBI haviam caracterizado anteriormente com experimentos baseados em laser.
Dada a curta vida útil dos níveis do núcleo Co 3p de cerca de um quarto de femtossegundo, que é dominado pela decomposição de Auger, é provável que os elétrons quentes gerados pela cascata Auger em conjunto com eventos subsequentes de espalhamento de elétrons levem a uma reorganização dos elétrons de spin up e spin down, extinguindo transitoriamente a magnetização. Como essa magnetização reduzida se manifesta dentro da duração dos pulsos de raios-X usados (70 e 120 femtossegundos) e persiste por muito mais tempo, a última parte do pulso de raios-X interage com um padrão de domínio onde a magnetização realmente desapareceu. Isso está de acordo com a observação de que menor redução do espalhamento magnético é observada ao atingir a amostra magnética com o mesmo número de fótons de raios-X em uma duração de pulso mais curta (Fig.2). Em contraste, se a emissão estimulada fosse o mecanismo dominante, o comportamento oposto seria esperado.
Além de esclarecer o mecanismo em funcionamento, as descobertas têm ramificações importantes para futuros experimentos de tiro único em materiais magnéticos em lasers de raios-X de elétrons livres. Semelhante à situação na biologia estrutural, onde a imagem de moléculas de proteína por intensos pulsos de laser de raios-X pode ser impedida pela destruição da molécula durante o pulso, os pesquisadores que investigam as nanoestruturas magnéticas também precisam escolher a fluência e a duração do pulso com sabedoria em seus experimentos. Com a dependência da fluência do espalhamento magnético ressonante mapeado, pesquisadores em lasers de raios-X agora têm uma diretriz para projetar seus experimentos futuros de acordo.