Imagem PINEM convencional versus holográfica. (A) No PINEM convencional, SPPs de propagação são capturados com longos pulsos de elétrons, renderizando apenas seu envelope com média de tempo com uma resolução espacial Δx ~ τelvg. (B) No PINEM holográfico local, dois SPPs se propagam com vetores de onda ortogonais k1 e k2 formando um padrão de onda estacionária ao longo da direção k1 - k2, que é visualizado como uma modulação periódica no PINEM (o holograma). O contraste de interferência aparece apenas quando os dois pulsos se sobrepõem no espaço e no tempo. Detalhe:imagem SEM de uma estrutura fabricada. Regiões pretas são sulcos, que servem como fontes de plasmon. CCD, dispositivo de carga acoplada. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aav8358
Na holografia convencional, um filme fotográfico pode registrar o padrão de interferência da luz monocromática espalhada do objeto a ser visualizado com um feixe de luz não espalhado de referência. Os cientistas podem então iluminar a imagem desenvolvida com uma réplica do feixe de referência para criar uma imagem virtual do objeto original. A holografia foi originalmente proposta pelo físico Dennis Gabor em 1948 para melhorar a resolução de um microscópio eletrônico, demonstrado usando ótica de luz. Um holograma pode ser formado capturando a distribuição de fase e amplitude de um sinal sobrepondo-o com uma referência conhecida. O conceito original foi seguido por holografia com elétrons, e após a invenção dos lasers, a holografia óptica se tornou uma técnica popular para objetos macroscópicos de imagem 3-D, criptografia de informações e imagens de microscopia.
Contudo, estender hologramas para o domínio ultrarrápido permanece atualmente um desafio com os elétrons, embora o desenvolvimento da técnica permitiria a mais alta resolução espaço-temporal combinada possível para aplicações de imagens avançadas em física da matéria condensada. Em um estudo recente agora publicado em Avanços da Ciência , Ivan Madan e uma equipe de pesquisa interdisciplinar nos departamentos de Microscopia Ultra-rápida e Espalhamento de Elétrons, Física, Ciência e Tecnologia na Suíça, o Reino Unido e a Espanha, detalhou o desenvolvimento de um holograma usando campos eletromagnéticos locais. Os cientistas obtiveram os hologramas eletromagnéticos com resolução combinada de attossegundo / nanômetro em um microscópio eletrônico de transmissão ultrarrápida (UEM).
No novo método, os cientistas confiaram em campos eletromagnéticos para dividir uma função de onda de elétrons em uma superposição quântica coerente de diferentes estados de energia. A técnica desviou-se do método convencional, onde o sinal de interesse e referência espacialmente separados e recombinados para reconstruir a amplitude e a fase de um sinal de interesse para subsequentemente formar um holograma. O princípio pode ser estendido a qualquer tipo de configuração de detecção envolvendo um sinal periódico capaz de sofrer interferência, incluindo ondas sonoras, Raios-X ou formas de onda de pulso de femtossegundo.
Evolução do holograma de plasma com intervalo de tempo de 0,33 fs. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aav8358.
Outros avanços no estudo da holografia resultaram em holografia óptica resolvida no tempo, realizado com sucesso no regime de femtossegundo para resolução espacial aprimorada em espectroscopia eletrônica de fotoemissão resolvida no tempo (tr-PEEM). Alcançar o domínio ultrarrápido também pode se tornar uma realidade, devido aos recentes desenvolvimentos em microscopia eletrônica de transmissão ultrarrápida usando lasers de femtossegundos para criar pulsos de elétrons ultrarrápidos. Os desenvolvimentos permitiram a filmagem em tempo real de modos eletrônicos coletivos, campos de tensão e texturas magnéticas com uma resolução de algumas centenas de femtossegundos.
No novo trabalho, Madan et al. demonstraram uma técnica de imagem de holografia no domínio do tempo em um microscópio eletrônico de transmissão ultrarrápida (UEM). Eles basearam a técnica na interação quântica coerente de pacotes de ondas eletrônicas com múltiplos campos ópticos. Para ilustrar o método, Madan et al. capturou filmes sensíveis à fase com resolução de attossegundo / nanômetro de campos eletromagnéticos em rápida evolução em estruturas plasmônicas. Os cientistas implementaram dois métodos experimentais chave no estudo em uma abordagem para acessar paralelamente a coerência quântica de estados eletrônicos genéricos. O trabalho será relevante para futuras aplicações de óptica quântica de elétrons.
Como uma implementação simples do UEM holográfico, os cientistas basearam a interferência local de dois campos em dois polaritons de plasmon de superfície de propagação (SPPs) (ou seja, uma onda de oscilação coletiva de elétrons livres ao longo de um metal). Eles descreveram o mecanismo de interação do pulso de elétron com um único SPP usando induzido por fóton convencional, microscopia eletrônica de campo próximo (PINEM) e, em seguida, examinou comparativamente os hologramas produzidos por meio da interferência entre dois SPPs em um PINEM holográfico local. Durante a PINEM convencional, os elétrons podem absorver ou emitir quanta de energia de fótons de forma inelástica e filtrar elétrons dispersos de forma inelástica para permitir a formação de imagens do espaço real dos campos de plasmon.
ESQUERDA:Ilustração esquemática do PINEM holográfico local, onde dois SPPs se propagam com vetores de onda ortogonais k1 e k2 formando um padrão de onda estacionária ao longo da direção k1 - k2, que é visualizado como uma modulação periódica no PINEM (o holograma). O contraste de interferência aparece apenas quando os dois pulsos se sobrepõem no espaço e no tempo. Detalhe:imagem SEM de uma estrutura fabricada. À DIREITA:Imagens holográficas formadas por dois pulsos de polarização ortogonal em atrasos diferentes. (A a D) Micrografias de imagens PINEM para diferentes valores do atraso de tempo relativo Δt entre os pulsos de fotoexcitação, conforme indicado em cada imagem. Barras de escala, 2 μm. O SPP emitido pela fenda vertical se propaga da esquerda para a direita. Correspondentemente, o padrão de interferência se move do canto inferior esquerdo para o canto superior direito. (E para H) Modulação das contagens de elétrons ao longo da direção k1 - k2 indicada em (A), calculado como a média de contagens ao longo da direção ortogonal a k1 - k2, tomadas dentro do quadrado tracejado indicado em (A). (I) Evolução dos perfis mostrados em (E) a (H) em função do atraso entre os dois pulsos; por causa da orientação da amostra adotada experimentalmente, os efeitos de retardo fazem com que a inclinação das franjas (veja a linha tracejada como guia) diminua em um fator de 0,71 em relação à velocidade de fase do SPP. (J) Envelope do padrão de interferência em função do atraso entre os dois pulsos, com a inclinação do pico (consulte a linha tracejada como guia) também diminuiu por um fator de 0,71 em relação à velocidade do grupo SPP. Os dados do envelope foram adquiridos em uma medição separada ao longo de um intervalo de retardo mais longo e com intervalos de tempo maiores. a.u., unidades arbitrárias. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aav8358.
Para implementar o conceito PINEM holográfico, Madan et al. usou uma nanoestrutura experimental composta por duas fendas perpendiculares, composto de filme de prata (Ag) fabricado por moagem de íons de gálio (Ga), depositado em uma membrana de nitreto de silício (Si 3 N 4 ) Eles conduziram os experimentos em um microscópio eletrônico de transmissão modificado. No trabalho, os cientistas usaram uma segunda onda SPP como referência e criaram um padrão de interferência com o SPP de interesse para formar um holograma quando as duas ondas se sobrepuseram no espaço e no tempo. Os cientistas observaram hologramas formados pelos 2 SPPs com atrasos de pulso relativos de -77, -20, 0 e 22 femtossegundos por filtragem de energia de elétrons dispersos de forma inelástica.
Madan et al. generalizou a abordagem holográfica usando a coerência entre os diferentes estados de energia da escada quântica, onde a função de onda do elétron se divide ao interagir com a luz. Uma vez que os elétrons carregam informações sobre a amplitude e a fase do campo óptico, mesmo depois de completar a interação, os cientistas exploraram esse fato para permitir a holografia quântica. Nos experimentos, eles fizeram uso de um campo de luz semi-infinito criado pela reflexão do feixe óptico de um espelho óptico transparente de elétrons, para criar um campo de referência independente de material. A configuração permitiu amplitude espacial quase constante e fase para preparar um campo de referência ideal para holografia no estudo.
Princípio da holografia de elétrons separados espacialmente. (A) A distribuição de energia inicial do feixe de elétrons é uma função da energia cujo pico é único em E =E0 (direita). A interação com o campo de referência produz estados de superposição coerentes com energias E =E0 ± nℏω. A interação resultante com um SPP depende da fase relativa entre o SPP e os campos de referência, o que resulta em uma distribuição de energia de elétron dependente da posição. A parte elástica do espectro de elétrons é então usada para formar o holograma 2D. Os espectros à direita são simulações de um modelo analítico. (B) Mapa híbrido de energia-espaço (espectrograma) dos elétrons após a interação com os dois campos, conforme esquematizado em (A). (C) Perfis espaciais da intensidade normalizada para elétrons elásticos (curva azul) e inelásticos (curva vermelha), conforme obtido de (B) pela média da energia de -1 a 1 eV para a contribuição elástica e de -27 a -12 eV para a inelástica. (D) Perfis de energia no máximo e mínimo da modulação espacial mostrada em (B), em média ao longo de quatro períodos. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aav8358.
No contexto deste estudo, coerência quântica de um estado de elétron não se referia à coerência entre elétrons, mas para uma medida da monocromaticidade (singularidade) e estabilidade de fase da onda plana do elétron. Madan et al. usou o termo para determinar se um elétron estava em estado puro ou emaranhado no ambiente. No sentido quântico, Portanto, a fase entre os diferentes estados de energia foi determinada pelo operador de evolução no tempo e não aleatoriamente.
Os cientistas então reconstruíram a complexa distribuição do campo elétrico em torno de partículas 3-D ou nanoestruturas. Eles mostraram que a equivalência matemática da holografia plasmônica local e da holografia quântica separada espacialmente permitiu que os hologramas registrados fossem tratados com o mesmo formalismo de propagação de ondas estacionárias. Madan et al. assim, apresentou uma observação desse efeito registrando hologramas formados pela frente de onda inclinada da luz refletida de um espelho de prata e uma onda de plasmon emitida por um orifício esculpido na camada de prata. O padrão resultante exibiu uma periodicidade que estava naturalmente ausente de um holograma até a ponta.
Proposta para a determinação da coerência de elétrons fotoemitidos. (A) Matriz de densidade de um estado totalmente coerente (puro) criado por fotoemissão. (B) Espectrograma espacialmente dependente formado após a interação do estado puro com um SPP. (C) Matriz de densidade do estado completamente misto. (D) Espectrograma formado após a interação do estado misto com um SPP. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aav8358.
Usando cálculos de modelo, Madan et al. discriminado entre uma distribuição de elétrons altamente coerente (pura) e totalmente incoerente (completamente misturada). Por esta, eles modelaram a matriz de densidade dos fotoelétrons gerados, por exemplo, usando iluminação UV de um alvo sólido. Eles então coordenaram os estados do elétron para interagir com um polariton de plasmon viajante na configuração experimental. Ao observar a distribuição de energia do elétron, os cientistas conseguiram estabelecer se havia coerência parcial nos elétrons fotoemitidos. Com base na observação, eles propuseram uma extensão adicional da imagem holográfica UEM para realizar praticamente o UEM holográfico quântico. Os cientistas imaginam usar a técnica para estudar objetos de interesse em potencial, como polarizabilidades atômicas, excitons, fônons, Higgs e outras excitações coletivas e quasipartículas em sistemas de matéria condensada no futuro.
O presente trabalho forneceu informações suficientes para reconstruir a matriz de densidade completa de um estado eletrônico desconhecido, semelhante a uma abordagem anterior na reconstrução do estado quântico com trens de pulso de attossegundo. Mas, ao contrário do trabalho anterior, este método também pode usar campos SPP bem controlados para realizar uma série de medições projetivas em paralelo.
Desta forma, Madan et al. demonstrou abordagens holográficas locais e espacialmente separadas com base em microscopia eletrônica de transmissão ultrarrápida (UEM). Os cientistas mostraram que o caráter não local da técnica permitiu desacoplar completamente os campos de referência e de sondagem, o que não era possível anteriormente com técnicas de microscopia ótica de campo próximo ou de fotoemissão. O trabalho oferece uma perspectiva única para atingir a resolução combinada atômica e subfemtossegundo em um microscópio de transmissão. O método permitirá um método de detecção espacialmente resolvido de coerências em estados quânticos de elétrons com grande potencial para holografia quântica de elétrons e aplicações adicionais.
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