Durante uma reação química, as moléculas ganham energia até atingirem o que é conhecido como estado de transição – um ponto sem retorno a partir do qual a reação deve prosseguir. Este estado é tão passageiro que é quase impossível observá-lo experimentalmente.



As estruturas destes estados de transição podem ser calculadas utilizando técnicas baseadas na química quântica, mas esse processo é extremamente demorado. Uma equipa de investigadores do MIT desenvolveu agora uma abordagem alternativa, baseada na aprendizagem automática, que pode calcular estas estruturas muito mais rapidamente – em poucos segundos.

O seu novo modelo poderia ser usado para ajudar os químicos a conceber novas reações e catalisadores para gerar produtos úteis como combustíveis ou medicamentos, ou para modelar reações químicas que ocorrem naturalmente, como aquelas que podem ter ajudado a impulsionar a evolução da vida na Terra.

“Saber que a estrutura do estado de transição é realmente importante como ponto de partida para pensar sobre o projeto de catalisadores ou compreender como os sistemas naturais realizam certas transformações”, diz Heather Kulik, professora associada de química e engenharia química no MIT e autora sênior do estudo. .

Chenru Duan, Ph.D. é o principal autor de um artigo que descreve o trabalho, que aparece hoje na Nature Computational Science . O estudante de pós-graduação da Universidade Cornell, Yuanqi Du, e o estudante de pós-graduação do MIT, Haojun Jia, também são autores do artigo.

Transições fugazes

Para que qualquer reação química ocorra, ela deve passar por um estado de transição, que ocorre quando atinge o limite de energia necessário para que a reação prossiga. A probabilidade de ocorrência de qualquer reação química é parcialmente determinada pela probabilidade de formação do estado de transição.

"O estado de transição ajuda a determinar a probabilidade de ocorrer uma transformação química. Se tivermos muito de algo que não queremos, como o dióxido de carbono, e gostaríamos de convertê-lo em um combustível útil como o metanol, a transição O estado e o quão favorável isso é determina a probabilidade de passarmos do reagente ao produto ", diz Kulik.

Os químicos podem calcular estados de transição usando um método de química quântica conhecido como teoria do funcional da densidade. No entanto, este método requer uma enorme quantidade de poder computacional e pode levar muitas horas ou até dias para calcular apenas um estado de transição.

Recentemente, alguns pesquisadores tentaram usar modelos de aprendizado de máquina para descobrir estruturas de estados de transição. No entanto, os modelos desenvolvidos até agora requerem considerar dois reagentes como uma entidade única na qual os reagentes mantêm a mesma orientação um em relação ao outro. Quaisquer outras orientações possíveis devem ser modeladas como reações separadas, o que aumenta o tempo de cálculo.

"Se as moléculas dos reagentes forem giradas, então, em princípio, antes e depois dessa rotação, elas ainda poderão sofrer a mesma reação química. Mas na abordagem tradicional de aprendizado de máquina, o modelo as verá como duas reações diferentes. Isso faz com que a máquina- aprender a treinar é muito mais difícil e menos preciso", diz Duan.

A equipe do MIT desenvolveu uma nova abordagem computacional que lhes permitiu representar dois reagentes em qualquer orientação arbitrária um em relação ao outro, usando um tipo de modelo conhecido como modelo de difusão, que pode aprender quais tipos de processos têm maior probabilidade de gerar um determinado resultado. Como dados de treinamento para seu modelo, os pesquisadores usaram estruturas de reagentes, produtos e estados de transição que foram calculados usando métodos de computação quântica, para 9.000 reações químicas diferentes.

“Uma vez que o modelo aprenda a distribuição subjacente de como essas três estruturas coexistem, podemos fornecer-lhe novos reagentes e produtos, e ele tentará gerar uma estrutura de estado de transição que combine com esses reagentes e produtos”, diz Duan.

Os investigadores testaram o seu modelo em cerca de 1.000 reações que não tinham visto antes, pedindo-lhe que gerasse 40 soluções possíveis para cada estado de transição. Eles então usaram um “modelo de confiança” para prever quais estados eram mais prováveis ​​de ocorrer. Essas soluções tinham precisão de 0,08 angstroms (um centésimo milionésimo de centímetro) quando comparadas com estruturas de estado de transição geradas usando técnicas quânticas. Todo o processo computacional leva apenas alguns segundos para cada reação.

“Você pode imaginar que isso realmente equivale a pensar em gerar milhares de estados de transição no tempo que normalmente levaria para gerar apenas alguns com o método convencional”, diz Kulik.

Modelagem de reações

Embora os investigadores tenham treinado o seu modelo principalmente em reações envolvendo compostos com um número relativamente pequeno de átomos – até 23 átomos para todo o sistema – descobriram que também poderia fazer previsões precisas para reações envolvendo moléculas maiores.

"Mesmo se você olhar para sistemas maiores ou sistemas catalisados ​​por enzimas, você está obtendo uma cobertura muito boa dos diferentes tipos de maneiras pelas quais os átomos têm maior probabilidade de se reorganizar", diz Kulik.

Os investigadores planeiam agora expandir o seu modelo para incorporar outros componentes, como catalisadores, o que poderia ajudá-los a investigar o quanto um determinado catalisador aceleraria uma reacção. Isto poderia ser útil para o desenvolvimento de novos processos para a geração de produtos farmacêuticos, combustíveis ou outros compostos úteis, especialmente quando a síntese envolve muitas etapas químicas.

“Tradicionalmente, todos esses cálculos são realizados com química quântica e agora podemos substituir a parte da química quântica por este modelo generativo rápido”, diz Duan.

Outra aplicação potencial para este tipo de modelo é explorar as interações que podem ocorrer entre gases encontrados em outros planetas, ou modelar as reações simples que podem ter ocorrido durante a evolução inicial da vida na Terra, dizem os investigadores.

Mais informações: Geração precisa de estado de transição com um modelo de difusão de reação elementar equivariante com reconhecimento de objeto, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00563-7
Informações do diário: Ciência Computacional da Natureza

Fornecido pelo Instituto de Tecnologia de Massachusetts

Esta história foi republicada como cortesia do MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), um site popular que cobre notícias sobre pesquisa, inovação e ensino do MIT.