Resumo gráfico. Crédito:Catálise ACS (2022). DOI:10.1021/acscatal.1c05896
Os zeólitos são um dos catalisadores seletivos de forma. As características das zeólitas, que vêm do confinamento estrutural nas dimensões moleculares, são cruciais para a catálise seletiva de forma.
Os sítios de ácido catalítico em diferentes posições de zeólitos mostram um efeito de confinamento distinto para moléculas reagentes, especialmente refletido na reação de carbonilação de zeólito mordenita (MOR) catalisando éter dimetílico (DME).
Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Liu Zhongmin do Dalian Institute of Chemical Physics da Academia Chinesa de Ciências (CAS) desenvolveu uma nova estratégia para remover preferencialmente os sítios ácidos nos canais do anel de 12 membros (12-MR) de zeólito MOR por um tratamento de sililação com trimetilclorossilano (TMCS), o que poderia melhorar o desempenho da carbonilação do DME.
Este estudo foi publicado em
ACS Catalysis em 1º de abril.
Os canais de anel de 8 membros (8-MR) da zeólita MOR são preferidos para a carbonilação seletiva de DME, enquanto os canais maiores de 12-MR podem acomodar mais rotas de reação, o que causará a rápida desativação da zeólita MOR. Portanto, é necessário remover seletivamente os sítios ácidos nos canais de 12-MR do MOR para melhorar seu desempenho catalítico na reação de carbonilação do DME.
Os pesquisadores usaram a transformada de Fourier infravermelha de refletância difusa in situ (DRIFT) e
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Si polarização cruzada (CP) Técnicas espectroscópicas de ressonância magnética nuclear (RMN) para investigar a interação de moléculas de TMCS com os grupos hidroxila em ponte dentro de diferentes posições da zeólita H-mordenita (HMOR).
Eles descobriram que as moléculas de TMCS ligaram a estrutura HMOR através de uma reação de hidrólise entre grupos cloro e Brønsted H
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átomos para cobrir os sítios ácidos. Devido à limitação de espaço, o tratamento de sililação reteve seletivamente a maioria dos sítios ácidos (80%) na posição desejada por TMCS substituindo o Brønsted H
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átomos dentro dos canais de 12-MR na zeólita HMOR, levando a uma melhor seletividade e um tempo de vida muito mais longo na reação de carbonilação DME.
+ Explorar mais Catálise pore-mouth aumentando a formação de iso-parafinas de syngas sobre catalisadores bifuncionais