O cálculo teórico tornou-se uma abordagem indispensável para revelar a termodinâmica e a cinética da catálise. A estratégia computacional estática é a abordagem mais popular em catálise teórica, na qual a termodinâmica e a cinética da reação são avaliadas com base em algumas geometrias estacionárias a temperatura zero e alguns modelos mecânicos estatísticos ideais.
Portanto, a precisão da abordagem estática amplamente utilizada é limitada pela compatibilidade entre modelos ideais e condições realistas. Em comparação, a simulação de dinâmica molecular ab initio (AIMD) é uma abordagem bem testada que vai além dos estados estacionários estáticos. No entanto, é muito difícil obter uma termodinâmica e cinética convergentes devido ao custo computacional significativamente alto para simulações de longa escala de tempo.

Em um estudo recente publicado em Chinese Chemical Letters , Prof. Chen Jun e Prof. Chen Zhening do grupo do Prof. Zhuang Wei no Instituto Fujian de Pesquisa sobre a Estrutura da Matéria da Academia Chinesa de Ciências propuseram uma estratégia computacional dinâmica altamente eficiente para o cálculo de termodinâmica e cinética em catálise heterogênea na combinação de simulações eficientes de superfície de energia potencial (PES) e dinâmica molecular (MD).

Usando CO quimisorbed na superfície Ru(0001) como o sistema catalítico do modelo ilustrativo, os pesquisadores alcançaram um MD de grande escala de tempo no nível de microssegundo, e o PES ajustado à rede neural exibiu uma alta eficiência.

Eles obtiveram termodinâmica e cinética dependentes da temperatura confiáveis ​​em cada uma das sete temperaturas diferentes, variando de 300 a 900 K, que vão além da abordagem estática popular, bem como da teoria do estado de transição, fornecendo uma descrição mais precisa dos processos catalíticos em condições realistas.

Além disso, os pesquisadores indicaram que a estratégia computacional dinâmica baseada em simulações eficientes de PES e MD está prontamente disponível como uma abordagem precisa e eficiente para avaliar a termodinâmica e a cinética precisas dos processos catalíticos em condições realistas. Os resultados podem ser usados ​​como uma referência importante para o estudo posterior de protocolos dinâmicos para catálise heterogênea.

Este estudo demonstra claramente a eficiência e confiabilidade da estratégia computacional dinâmica baseada em simulações eficientes de PES e MD, que se espera ser uma ferramenta poderosa para o cálculo estatístico da termodinâmica e cinética em catálise, em conjunto com as abordagens de amostragem aprimoradas apropriadas quando necessário. + Explorar mais

Nova revisão destaca catalisadores inovadores:design e aplicação