Os zeólitos são importantes em muitas sínteses químicas e processos petroquímicos. As exigências econômicas e ambientais motivam a exploração persistente da relação estrutura-desempenho da zeólita e o projeto racional de catalisadores.
Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Liu Zhongmin do Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS) revelou a evolução dinâmica dos ambientes de coordenação de alumínio na zeólita mordenita (MOR).

O estudo foi publicado na Angewandte Chemie International Edition em 1º de agosto.

Os pesquisadores descobriram que um tratamento fácil com piridina poderia forçar a coordenação octaédrica Al de volta a um ambiente tetraédrico, o que poderia aumentar o número de sítios ativos disponíveis e aumentar a difusão do dimetil éter, melhorando assim (em quatro vezes) a reatividade do dimetil reação de carbonilação de éter e prolongando a vida útil dos catalisadores.

Em seguida, eles investigaram a evolução dinâmica de ambientes de coordenação de alumínio em zeólita mordenita juntamente com as condições de tratamento.

Eles descobriram que todas as espécies de Al adotaram coordenação de estrutura tetraédrica no NH₄ -Mor amostra. NH₄ -MOR transformado em forma de próton após a calcinação, levando à formação de sítios ácidos de Brønsted (BASs). Enquanto isso, parte da estrutura tetraédrica Al teve sua geometria alterada para coordenação octaédrica, que foi demonstrada como Al associado à estrutura, produzindo sítios ácidos de Lewis (LASs).

Após a adsorção de piridina, diferentes espécies de Al em distintos anéis de 8 membros (MR) e espaços topológicos de 12-MR ocorreram interações complexas com a piridina. No canal 12-MR, a molécula de piridina se liga aos BASs, formando BASs-piridina, envenenando os sítios ácidos. Além disso, a piridina atuou nas espécies de Al de coordenação octaédrica, causando as espécies LASs-piridina, que converteram as espécies não estruturais de Al em tetracoordenação.

Eles observaram os comportamentos de adsorção e dessorção da piridina nos BASs dentro do canal de 8-MR e descobriram que não havia efeito nos BASs nos canais de 8-MR pela piridina nesta condição de adsorção de piridina. Em contraste, a piridina adsorvida forçou as espécies de Al de coordenação octaédrica no 8-MR de volta à estrutura da zeólita, produzindo assim mais BASs no canal de 8-MR.

Portanto, a adsorção de piridina foi útil na obtenção de um catalisador MOR com mais átomos de Al no canal 8-MR, e os sítios ácidos no canal 12-MR foram desativados, aumentando assim a conversão do éter dimetílico e prolongando o tempo de vida do MOR protônico zeólito. + Explorar mais

Transformação direta de CH3Cl em ácido acético através de uma reação de carbonilação