Os cientistas de materiais devem ser capazes de exercer um controle ultrarrápido da matéria usando um forte campo eletromagnético na escala atômica para compreender a dinâmica de ionização e as excitações em sólidos. Os pesquisadores podem acoplar pulsos de terahertz com duração de picossegundos a nanoestruturas metálicas para gerar campos elétricos intensos e extremamente localizados. Em um novo relatório agora em Avanços da Ciência , Angela Vella e uma equipe de pesquisa do CNRS e do University Institute of France controlaram a emissão de íons de campo através de nanopontas metálicas. O campo próximo de terahertz induziu uma evaporação ultra-rápida atérmica de átomos superficiais como íons na escala de tempo de subpicosegundos com a ponta agindo como um amplificador de campo. A interação ultra-rápida de íons terahertz ofereceu controle sem precedentes em pulsos ultra-rápidos de íons livres para a imagem, analisar e manipular matéria em escalas atômicas. Nesse trabalho, Vella et al. demonstrou a microscopia de sonda de átomo de terahertz como uma nova plataforma para microscopia com resolução atômica e química.

Os fundamentos da tomografia por sonda atômica

A capacidade de acoplar campos eletromagnéticos a nanoestruturas de estado sólido para controlar as propriedades básicas da matéria em nanoescala está atraindo cada vez mais interesse para uma variedade de aplicações, incluindo química, catálise, detecção de gás e microscopia eletrônica ultrarrápida e imagem. O princípio básico da tomografia por sonda atômica (APT) envolve a emissão de campo de íons positivos de uma ponta afiada como uma técnica de imagem baseada na evaporação de campo controlada de átomos de uma amostra em forma de agulha nanométrica sob um forte campo elétrico. A técnica era atrativa devido à sua capacidade de fornecer resolução espacial sub-nanométrica nas três dimensões do espaço, com alta sensibilidade química em todos os elementos periódicos e seus isótopos.

Tomografia por sonda atômica assistida por laser

Inicialmente, o método de tomografia por sonda atômica foi restrito a materiais condutores devido ao uso de pulsos de alta voltagem para desencadear a evaporação de íons. O desenvolvimento da tomografia atômica assistida por laser (La-APT) permitiu a análise de materiais semicondutores e dielétricos. Durante o La-APT, os cientistas evaporaram a amostra átomo por átomo por meio das ações combinadas de um campo DC elevado e um pulso de laser ultracurto. Devido aos limites existentes, o potencial da APT baseada em terahertz para realizar imagens de alta resolução foi muito promissor, embora essencial para adquirir uma consciência mais profunda da física subjacente das interações terahertz-pulso-matéria. Os pesquisadores mostraram o aprimoramento dos campos de terahertz em nanopontas com polarização positiva para acionar a emissão de íons carregados positivamente da superfície da nanoestrutura para apresentar um instrumento APT assistido por terahertz de alta resolução espacial e química.

Durante os experimentos, a equipe se concentrou em um campo de terahertz forte de ciclo único gerado a partir de plasma de ar de duas cores em uma ponta de alumínio polarizada em vários quilovolts. Eles combinaram um pulso de infravermelho próximo (NIR) com o pulso de terahertz e o focalizaram colinearmente em uma ponta de alumínio polarizada em vários quilovolts. Usando medições de tempo de voo, eles recuperaram a relação massa / carga, e a partir da posição de impacto no sistema detector, eles reconstruíram o volume evaporado usando uma lei de projeção reversa. Os pesquisadores observaram os traços temporais dos pulsos de terahertz gerados para duas direções de campo invertido ou polaridades medidas por amostragem eletro-óptica fora da câmara de sonda do átomo. Vella et al. mediu o campo terahertz no ápice da amostra usando este campo para conduzir a emissão de elétrons da ponta de alumínio polarizada negativamente sob iluminação NIR para mostrar como a ponta funcionava como um diodo retificador ultrarrápido. A equipe observou o mesmo desvio do pulso de terahertz incidente devido à resposta da antena à ponta. Os resultados indicaram que a amplitude do pulso de terahertz é cerca de 2.000 vezes maior do que o campo de terahertz incidente. Para comparar o fator de aprimoramento de campo, a equipe usou o software comercial de domínio de tempo de diferenças finitas Lumerical para levar em consideração a geometria da ponta. A equipe aumentou a amplitude do campo terahertz para seu máximo de 5,5 V / nm para realizar a emissão do campo iônico usando pulsos de terahertz. Eles então verificaram experimentalmente este valor do campo próximo de terahertz usando filtragem de energia de elétrons.

Estudando a ponta de alumínio no APT assistido por terahertz e sua excitação de dupla frequência

Para realizar a evaporação do campo iônico usando pulsos de terahertz, Vella et al. polarizar positivamente a ponta de alumínio em 9 kV e definir o pulso de terahertz com polaridade positiva em sua amplitude máxima de 5,5 V / µm correspondendo a um campo próximo de 10,5 V / nm. Os cientistas apresentaram os espectros de massa obtidos no mesmo viés usando pulsos de laser terahertz e NIR. A reconstrução 3-D do volume evaporado mostrou planos atômicos bem resolvidos para três direções cristalográficas, conforme discernido usando a análise NIR. A equipe obteve a reconstrução de imagem de APT usando erosão de campo e calculou a resolução espacial de imagens 3-D usando a abordagem de transformada de Fourier. Usando a excitação de dupla frequência da ponta de alumínio, eles registraram a taxa de evaporação em função do atraso entre os pulsos de laser NIR e terahertz.

Em situações em que o pulso terahertz precedeu o pulso NIR, a taxa de evaporação foi considerada estável e seu valor igual ao obtido apenas por pulsos de terahertz e, portanto, não afetado pela excitação do laser NIR. A sobreposição temporal entre o NIR e o pulso THz manteve as taxas de evaporação inalteradas. Quando os pulsos NIR precederam o pulso terahertz, a taxa de evaporação aumentou até seu máximo em menos de 0,5 picossegundos. O mecanismo de evaporação física subjacente contribuiu para a resolução química e espacial da sonda atômica assistida por pulsos de terahertz em comparação com os pulsos de NIR. Os resultados da excitação de dupla frequência na nanoponta de AI contribuíram com a prova experimental da evaporação do íon atérmico por pulsos de terahertz.

Panorama

Desta maneira, Angela Vella e colegas mostraram como ultra-rápido, a evaporação de campo não-térmico de átomos de superfície como íons por pulsos de terahertz de ciclo único aprimorados pela ponta pavimentou o caminho para a análise de materiais com resoluções espaciais e químicas. O método também pode facilitar a química resolvida no tempo em campos altamente elétricos para abrir novos caminhos na química induzida por campo. A estreita propagação de energia dos íons evaporados por campo por pulsos de terahertz de ciclo único abrirá o caminho para o uso de feixes de partículas carregadas para geração de imagens, análise e modificação da matéria da microescala para a nanoescala.

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