Estrutura geométrica e eletrônica do Au-TiO 2 interface sob CO / O 2 (UMA, C, E) e O 2 ambiente (B, D, F). Crédito:GAO Yi
Uma equipe internacional de pesquisa conjunta do Instituto de Pesquisa Avançada de Xangai da Academia Chinesa de Ciências, junto com a Universidade de Zhejiang e a Universidade Técnica da Dinamarca, relataram uma estratégia in situ para manipular a estrutura interfacial com precisão atômica durante reações catalíticas. Os resultados foram publicados na última edição da Ciência .
A interface entre nanopartículas e substratos desempenha um papel crítico na catálise heterogênea porque a maioria dos sítios ativos estão localizados no perímetro da interface. Em geral, acredita-se que essa interface seja imóvel e imutável, e, portanto, dificilmente pode ser ajustado em ambientes reativos. Como resultado, tem sido um desafio promover a atividade catalítica por meio do controle preciso da estrutura interfacial.
Neste estudo, os cientistas usaram pela primeira vez microscopia eletrônica de transmissão ambiental para visualizar diretamente a rotação epitaxial de nanopartículas de ouro em dióxido de titânio (TiO 2 ) superfícies durante a oxidação de CO no nível atômico. Uma relação epitaxial perfeita foi observada entre nanopartículas de Au e TiO 2 (001) superfícies sob um O 2 ambiente em tempo real.
Cálculos teóricos, incluindo cálculos de teoria funcional de densidade e análise termodinâmica, foram então realizados. indicando que a orientação epitaxial poderia ser induzida pela mudança de O 2 cobertura de adsorção na interface do perímetro. A nanopartícula de Au era mais estável com adsorção de mais O 2 moléculas no Au-TiO 2 interface, mas tornou-se menos estável com o consumo de O 2 com CO.
Manipulação do Au-TiO 2 interface usando controle de temperatura e gás. Crédito:GAO Yi
Para explorar a atividade promovida de Au-TiO 2 interface, pesquisadores realizaram observações adicionais de vista superior e descobriram que esta configuração permaneceu inalterada durante o resfriamento de 500 ° C a 20 ° C em CO e O 2 ambientes reativos, mostrando que a rotação da nanopartícula de Au também foi dependente da temperatura nas condições de reação.
Aproveitando a rotação reversível e controlável da nanopartícula de Au, os cientistas conseguiram manipulação in-situ do ativo Au-TiO 2 interface no nível atômico, alterando o gás e a temperatura.
Este estudo lança luz sobre a manipulação em tempo real da estrutura da interface catalítica em condições de reação em escala atômica, que pode inspirar abordagens futuras para design em tempo real da interface catalítica sob condições operacionais.
