p O catalisador de átomo único (SAC) é uma ponte conceitual entre a catálise homogênea e heterogênea. Ele oferece novas oportunidades para capturar os intermediários de reação, identificando os sites ativos, e até mesmo monitorar os comportamentos dinâmicos da estrutura geométrica e do ambiente eletrônico dos sítios catalíticos em escala atômica. p Tanto a exploração de modelos de SACs com um microambiente definido quanto o desenvolvimento de novas técnicas de operando com alta resolução atômica são significativos, ainda assim desafiador.

p Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Huang Yanqiang e Prof. Zhang Tao do Instituto de Física Química de Dalian (DICP) da Academia Chinesa de Ciências e seus colaboradores relataram suas descobertas sobre a dinâmica eletrônica e estrutural de centros catalíticos em átomo de Fe único materiais sob condições de reação de redução de oxigênio (ORR) in situ.

p O estudo foi publicado em Chem em 20 de novembro.

p Os pesquisadores sintetizaram catalisadores de átomo de Fe único com densidade de sítio bem controlada e ambiente de coordenação N definido por meio de um método de troca de ligante assistida por solvente (SALE). Eles o usaram como o sistema modelo para compreensão em nível eletrônico do mecanismo de ORR.

p "Nós desenvolvemos a espectroscopia Operando Mossbauer pela primeira vez para identificar as estruturas exatas e o estado de rotação de frações de Fe atomicamente dispersas ativas durante o ORR, "disse o Prof. Huang.

p Combinando com medidas operando Raman e espectroscopia de absorção de raios-X (XAS), bem como estudos de teoria funcional de densidade (DFT), os pesquisadores provaram que as evoluções estruturais e eletrônicas com potencial relevante das porções de átomo de Fe único ativo ocorreram por meio da captura direta do * O ₂ - e * intermediários OH sob condições ORR.

p Esses resultados forneceram uma prova de conceito para a integração de técnicas operando e SACs, que pode direcionar o caminho para o insight em nível eletrônico dos centros catalíticos e do mecanismo de reação.