Halogenetos de metal relacionados à perovskita de baixa dimensão surgiram como uma nova classe de materiais emissores de luz com emissão de banda larga ajustável de excitons auto-aprisionados (STEs). Embora vários tipos de estruturas de baixa dimensão tenham sido desenvolvidos, a compreensão fundamental das relações estrutura-propriedade para esta classe de materiais ainda é muito limitada, e a melhoria adicional de suas propriedades ópticas continua a ser muito importante.

Uma equipe internacional liderada pelo Dr. Xujie Lü e Dr. Wenge Yang do Centro de Pesquisa Avançada de Ciência e Tecnologia de Alta Pressão (HPSTAR) e o Prof. Biwu Ma da Universidade do Estado da Flórida descobriu que a pressão pode suprimir suficientemente a perda não radiativa em 1D haleto de metal C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ , e levar ao rendimento quântico fotoluminescente (PLQY) aumentando de 20% inicial para mais de 90% a 2,8 GPa. A caracterização óptica in-situ e a análise teórica revelaram que a perda não radiativa suprimida está diretamente relacionada à energia de ligação de STE sintonizada por pressão e ao movimento confinado de cátions orgânicos. Mais importante, pela primeira vez, Os PLQYs foram determinados quantitativamente sob pressões gigapascal. As descobertas foram publicadas recentemente em Jornal da American Chemical Society .

A pressão tem sido utilizada como um estímulo eficaz e limpo para regular a estrutura e as propriedades optoeletrônicas de vários tipos de materiais. As estruturas macias de haletos metálicos os tornam sensíveis à pressão e levam a modificações eficazes sob uma faixa de pressão moderada. Apesar dos excitantes resultados de emissão induzida / intensificada por pressão relatados em haletos metálicos híbridos, as origens microscópicas ainda não são totalmente compreendidas. É bem conhecido que a eficiência da PL é altamente dependente da competição entre as taxas de recombinação radiativa e não radiativa. Contudo, as influências da evolução estrutural nas taxas radiativas e não radiativas, especialmente a taxa não radiativa, não foram bem elucidados.

Nesse trabalho, a equipe investigou sistematicamente as propriedades dependentes de pressão do haleto de metal híbrido 1-D C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ . Estudos anteriores descobriram que C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ possui forte acoplamento elétron-fônon e exibe uma emissão de banda larga com um PLQY de cerca de 20%. Durante a compressão, a emissão de PLQY de STE aumentou notavelmente de 20% a 90%. As medições ópticas resolvidas no tempo revelaram que a pressão induziu uma perda não radiativa notavelmente suprimida em 33 vezes e uma taxa de recombinação radiativa promovida em 18%, que juntos contribuem para a valorização do PL. Ambos os resultados experimentais e computacionais sugerem que a pressão modula a energia de ligação STE e o confinamento molecular, resultando em excitons altamente localizados com dispersão reduzida por defeitos e fônons.

Este trabalho não apenas descobre uma abordagem eficaz para aumentar o PLQY da emissão de banda larga no haleto de metal 1-D, mas também fornece insights sobre os mecanismos microscópicos que podem orientar o design de materiais futuros para haletos de metal de baixo D altamente eficientes para aplicações de emissão de luz .