Cientistas propõem novo método para sintetizar catalisador Cu-N-C atômico disperso
p Fig. 2 Ilustração esquemática do acoplamento de Glaser-Hay catalisado por catalisador de Cu de átomo único de alcinos terminais. Crédito:REN Peng
p Catalisadores de material de carbono dopado com nitrogênio de metal não nobre (M-N-C) são considerados como alternativas potenciais para metais preciosos, devido à sua abundância, biocompatibilidade, benigno ambiental e alto desempenho catalítico. p Contudo, as estratégias sintéticas atuais para a fabricação de catalisadores M-N-C via pirólise de alta temperatura inevitavelmente levam a uma heterogeneidade estrutural.
p A fim de obter M-N-C com sítios ativos atomicamente dispersos, um pós-tratamento é necessário para remover as nanopartículas contendo metais inorgânicos. Isso torna toda a síntese complicada e ambientalmente hostil, e até danifica a estrutura do site M-Nx.
p Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. YANG Yong do Instituto Qingdao de Bioenergia e Tecnologia de Bioprocessos (QIBEBT) da Academia Chinesa de Ciências desenvolveu um simples, método sintético de pirólise de alta temperatura econômico e eficiente. O estudo foi publicado em
Materiais e interfaces aplicados ACS .
p Usando biochar amigo do ambiente e Cu barato (NO
3 )
2 como matéria-prima sem processo de pós-tratamento, os cientistas sintetizaram o catalisador Cu-N-C atômico disperso. A dispersão atômica de Cu-N coordenativamente insaturado
2 sites é em carbono poroso N-dopado hierarquicamente derivado de biomassa com alta área de superfície específica.
p "Este catalisador exibe excelente desempenho catalítico para o acoplamento Glaser-Hay de alcinos terminais sem base, condições livres de ligante usando ar como oxidante, "disse REN Peng, um estudante de pós-graduação da QIBEBT e primeiro autor do estudo.
p Este protocolo abordou o problema de baixa seletividade na síntese de assimétrica 1, 3-diyens, é um importante avanço para o campo, comentado pelos revisores pares.
p Resultados experimentais e cálculos teóricos revelaram que o baixo número de coordenação de N de sítios de Cu de átomo único em Cu-N
2 exibiu uma adsorção preferencial ao alcino terminal; Enquanto isso, os sítios N piridínicos adjacentes na matriz de carbono facilitaram a desprotonação do alcino adsorvido para gerar as espécies intermediárias chave, aumentando assim sinergicamente a reação.
p Este trabalho não apenas fornece uma estratégia sintética fácil alternativa para a fabricação de catalisadores M-N-C atomicamente dispersos, mas também representa um avanço significativo para o acesso (des) simétrico 1, 3-diynes do acoplamento Glaser-Hay.