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    Catalisador de átomo único baseado em protótipo de catálise homogênea para transformação de CO2

    Foi demonstrado um polímero orgânico poroso com funcionalidades aminopiridina com sítios ativos de átomo único Ir análogos aos complexos mononucleares de pinça Ir. Crédito:DICP

    Catalisadores de átomo único (SACs) com centros de metal ativo atomicamente dispersos em suportes representam um intermediário entre a catálise heterogênea e homogênea. Portanto, compreender o protótipo de catálise homogênea cria uma grande oportunidade para projetar SACs e desenvolver aplicações relacionadas.

    HUANG Yanqiang e colegas do grupo de pesquisa do Prof. Zhang Tao no Instituto de Física Química de Dalian (DICP) da Academia Chinesa de Ciências desenvolveram recentemente uma estratégia para projetar racionalmente um catalisador de átomo único. O método envolve a criação de sítios ativos de átomo único em suportes baseados em protótipos homogêneos homólogos. Este processo garante a estabilidade dos sítios ativos e também preserva a capacidade catalítica durante os processos homogêneos correspondentes.

    A estratégia é exemplificada nos catalisadores baseados em Ir para a transformação catalítica de CO 2 para formatar. O suporte em um SAC é semelhante aos ligantes de um complexo metálico mononuclear em catálise homogênea. A estrutura atômica da superfície do suporte se comporta como um "quelador" de complexos orgânicos em direção a centros de metal de um único átomo, e essa função está diretamente relacionada à ligação química e ao estado eletrônico dos sítios metálicos ativos.

    De acordo, o projeto de um suporte com grupos funcionais doadores de elétrons, que imita um complexo mononuclear de pinça Ir, é um fator chave no desenvolvimento de um SAC baseado em Ir para a transformação catalítica de CO 2 para formatar.

    Ao desenvolver um polímero orgânico poroso com funcionalidades de aminopiridina para construir sítios ativos de átomo único Ir análogos aos complexos de Ir mononucleares (Fig. 1), este material exibe atividade superior em relação aos catalisadores de nanopartículas convencionais durante a hidrogenação de CO 2 para formar sob condições moderadas. Isso representa o melhor desempenho até agora para uma conversão heterogênea de CO 2 para formatar, ao mesmo tempo em que mantém excelente estabilidade durante a reciclagem.

    Enquanto isso, um mecanismo catalítico semelhante ao de um catalisador de Ir homogêneo foi observado com este SAC baseado em Ir quase homogêneo. A presente estratégia fornece uma base promissora para o projeto de SACs eficientes para uso nas conversões químicas homogêneas atuais, e serve para ilustrar a ponte potencial entre catálise homogênea e heterogênea.

    Publicado em Chem , este trabalho foi apoiado pelo Programa Nacional de Pesquisa e Desenvolvimento da China, o Programa de Pesquisa Prioritária Estratégica da Academia Chinesa de Ciências, e a Fundação Nacional de Ciências Naturais da China.


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