Cientistas liderados pela Rice University e pelo Laboratório Nacional de Los Alamos descobriram propriedades eletrônicas em dispositivos em escala quântica que provavelmente impactarão o campo crescente da optoeletrônica de baixo custo baseada em perovskita.

Em um artigo de acesso aberto da Nature Communications, pesquisadores liderados pelos cientistas de Los Alamos, Aditya Mohite e Jean-Christophe Blancon, ambos vão se juntar ao Rice neste verão, estudou o comportamento de excitons presos em poços quânticos feitos de cristalino, compostos de perovskita à base de haletos.

Como resultado, eles foram capazes de criar uma escala pela qual os laboratórios podem determinar a energia de ligação dos excitons, e, portanto, as estruturas de gap de banda, em poços quânticos de perovskita de qualquer espessura. Isso poderia, por sua vez, auxiliar no projeto fundamental de materiais semicondutores de próxima geração.

Dispositivos optoeletrônicos baseados em poços quânticos de perovskita convertem e controlam a luz na escala quântica, reações abaixo de 100 nanômetros que seguem regras diferentes daquelas ditadas pela mecânica clássica.

As células solares que transformam luz em eletricidade são dispositivos optoeletrônicos. Assim como os dispositivos que transformam eletricidade em luz, incluindo diodos emissores de luz (LEDs) e os onipresentes lasers semicondutores que alimentam os leitores de código de barras, impressoras a laser, leitores de discos e outras tecnologias. Qualquer passo para maximizar sua eficiência terá amplo impacto, de acordo com os pesquisadores.

Os excitons no centro de sua pesquisa são quasipartículas eletricamente neutras que só existem quando elétrons e buracos de elétrons se ligam em um sólido isolante ou semicondutor, como poços quânticos usados ​​para capturar as partículas para estudo.

Os poços quânticos usados ​​no estudo foram sintetizados pelo laboratório do químico Mercouri Kanatzidis da Northwestern University e pelo Laboratório Mohite. Eles foram baseados em compostos de perovskita com uma estrutura em camadas particular conhecida como fase Ruddlesden-Popper (RPP). Esta classe de materiais tem propriedades eletrônicas e magnéticas exclusivas e encontrou uso em baterias de metal-ar.

"Compreender a natureza dos excitons e gerar uma lei de escala geral para a energia de ligação dos excitons é a primeira etapa fundamental necessária para o projeto de qualquer dispositivo optoeletrônico, como células solares, lasers ou detectores, "disse Mohite, que se tornará um professor associado de engenharia química e biomolecular na Rice.

Anteriormente, pesquisadores descobriram que podiam ajustar a ressonância de excitons e portadores livres dentro das camadas de perovskita RPP alterando sua espessura atômica. Isso pareceu mudar a massa dos excitons, mas os cientistas não conseguiram medir o fenômeno até agora.

"A variação da espessura desses semicondutores nos deu uma compreensão fundamental do quase-dimensional, física intermediária entre materiais de monocamada 2-D e materiais 3-D, "disse o autor principal Blancon, atualmente é um cientista pesquisador em Los Alamos. "Conseguimos isso pela primeira vez em materiais não sintéticos."

O cientista pesquisador de Los Alamos, Andreas Stier, testou os poços sob um campo magnético de 60 tesla para sondar diretamente a massa efetiva dos excitons, uma característica que é fundamental tanto para a modelagem dos excitons quanto para a compreensão do transporte de energia nos materiais de perovskita 2-D.

Trazer as amostras para Rice permitiu aos pesquisadores expô-las simultaneamente a temperaturas ultrabaixas, campos magnéticos elevados e luz polarizada, uma capacidade oferecida apenas por um espectroscópio exclusivo, o ímã avançado Rice com óptica de banda larga (RAMBO), supervisionado pelo co-autor e físico Junichiro Kono.

A espectroscopia óptica avançada realizada por Blancon em Los Alamos (um recurso que logo estará disponível em Rice no laboratório de Mohite) ofereceu uma sonda direta das transições ópticas dentro dos RPPs para derivar as energias de ligação do exciton, que é a base da lei de escala de exciton inovadora com espessura de poço quântica descrita no artigo.

Combinando seus resultados com o modelo computacional desenvolvido por Jacky Even, um professor de física no INSA Rennes, França, os pesquisadores determinaram que a massa efetiva dos excitons em poços quânticos de perovskita com até cinco camadas é cerca de duas vezes maior do que em sua contraparte em massa 3-D.

À medida que se aproximavam de cinco camadas (3,1 nanômetros), Blancon disse, a energia de ligação entre os elétrons e os buracos foi significativamente reduzida, mas ainda maior do que 100 mili-elétron-volts, tornando-os robustos o suficiente para serem explorados em temperatura ambiente. Por exemplo, ele disse, isso permitiria o projeto de dispositivos emissores de luz eficientes com ajuste de cores.

Os dados do modelo experimental e de computador combinados permitiram que eles criassem uma escala que prevê a energia de ligação do exciton em perovskitas 2-D ou 3-D de qualquer espessura. Os pesquisadores descobriram que os poços quânticos de perovskita com mais de 20 átomos de espessura (cerca de 12 nanômetros) fizeram a transição do exciton quântico para as regras clássicas de portadora livre normalmente vistas em perovskitas 3-D à temperatura ambiente.

"Esta foi uma grande oportunidade para demonstrarmos as capacidades únicas do RAMBO para uso em pesquisas de materiais de alto impacto, "Kono disse." Com excelente acesso óptico, este sistema de ímã pulsado baseado em minibobina nos permite realizar vários tipos de experimentos de espectroscopia óptica em campos magnéticos altos de até 30 tesla. "

Os pesquisadores notaram que, embora os experimentos tenham sido realizados em temperaturas ultra-frias, o que eles observaram também deve se aplicar à temperatura ambiente.

"Este trabalho representa um resultado fundamental e não intuitivo em que determinamos um comportamento de escala universal para energias de ligação de excitons em perovskitas híbridas Ruddlesden-Popper 2-D, "Mohite disse." Esta é uma medida fundamental que permaneceu indefinida por várias décadas, mas seu conhecimento é crítico antes do projeto de qualquer dispositivo optoeletrônico baseado nesta classe de materiais e pode ter implicações no futuro para o projeto de, por exemplo, díodos laser de limiar zero e heteromaterial multifuncional para optoeletrônica. "