As N-alquil aminas orgânicas são produtos químicos importantes e intermediários com amplas aplicações nas áreas de produtos químicos diários, pesticidas, produtos farmacêuticos, surfactantes e ciências biológicas. As ligações C – N formadas por reagentes alquilantes (halocarbonos, haletos metálicos, etc.) para produzir aminas geralmente sofrem de baixa eficiência atômica, baixa seletividade de produto e contaminantes químicos.



O desenvolvimento sustentável motiva a exploração de rotas mais eficientes e ecológicas para a formação de aminas, entre as quais, n A -alquilação de aminas e álcoois através da transferência de hidrogênio é uma forma verde de sintetizar N-alquilaminas, mas o projeto e a preparação de catalisadores heterogêneos altamente ativos e estáveis ​​ainda são um desafio.

Comparado com o método de impregnação tradicional, o metal encapsulado em zeólita é benéfico para proporcionar um efeito de restrição único e produz um efeito sinérgico com o sítio ácido, favorecendo melhor atividade catalítica e estabilidade.

Para a reação de N-alquilação entre aminas e álcoois, o estado eletrônico do sítio ativo dos metais preciosos é um fator importante que afeta a formação, estabilidade e decomposição do estado intermediário dos hidretos metálicos. Os cátions de metais alcalinos na zeólita podem ser considerados como um aditivo eletrônico para modular o estado eletrônico dos metais preciosos vizinhos, o que conduz à regulação da atividade de desidrogenação e transferência de hidrogênio na aminação de álcoois por transferência de hidrogênio.

Recentemente, a equipe do Prof. Jun Wang e do Prof. Yu Zhou relataram a síntese do catalisador Pt@Beta com relação Si/Al ajustável e Na ⁺ conteúdo para a N-alquilação de aminas e álcoois aromáticos por uma síntese hidrotérmica em uma etapa de nanopartículas de Pt (NPs) na estrutura cristalina do zeólito BEA por meio de uma rota de co-hidrólise ácida.

Sob condições livres de solvente, o Pt@Beta apresentou excelentes propriedades catalíticas e número de conversão (TON) e frequência de conversão (TOF) de até 6176 e 3390 h ^-1 , respectivamente, e também possui capacidade de reutilização estável e ampla tolerância ao substrato.

A via de reação e o mecanismo catalítico foram revelados através de análise cinética e experimentos de caracterização in-situ. Na ⁺ no zeólito BEA regulou o estado eletrônico das NPs de Pt, resultando em um estado intermediário de Pt-H de intensidade moderada durante o processo de reação, equilibrando efetivamente as duas etapas principais de desidrogenação e transferência de hidrogênio, alcançando assim um processo catalítico sinérgico eficiente.

O trabalho foi publicado na revista Science China Chemistry .

Mais informações: Yue Wu et al, Papéis sinérgicos de nanopartículas de platina e íons de sódio em zeólitas beta na N-alquilação de aminas com álcoois aromáticos, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1719-y
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