Uma equipe de pesquisa projetou um catalisador tandem para melhorar a eletrorredução de nitrato em amônia. Ao acoplar catalisadores de átomo único de Cu com Co₃ adjacente O₄ nanosheets, a equipe regulou com sucesso a energia de adsorção de intermediários no processo de eletrorredução de nitrato, promovendo a síntese de amônia.



Suas descobertas foram publicadas na Nature Communications . A equipe foi liderada pelo Prof. Zeng Jie e Prof. Geng Zhigang da Universidade de Ciência e Tecnologia da China (USTC) da Academia Chinesa de Ciências (CAS).

Convertendo nitrato (NO₃ ^- ) de águas residuais em amônia (NH₃ ) não só oferece uma abordagem eficaz para o tratamento de águas residuais, mas também é promissor como um método sustentável para a síntese de amônia. No entanto, as diversas configurações de adsorção de intermediários contendo nitrogênio no NO₃ ^- O processo de eletrorredução representa um desafio, tornando difícil para um único catalisador otimizar a adsorção simultaneamente.

Embora os eletrocatalisadores à base de Cu sejam vantajosos para NO₃ ^- adsorção, uma questão chave é o acúmulo excessivo de nitrito (NO₂ ^- ) o que resultaria na rápida desativação dos catalisadores e na cinética lenta das etapas subsequentes de hidrogenação.

Para superar essas limitações, os pesquisadores projetaram um eletrocatalisador em tandem combinando átomos individuais de Cu ancorados em carbono dopado com N com Co₃ adjacente. O₄ nanofolhas (indicadas como Co₃ O₄ /Cu₁ -N-C). Esta combinação inovadora aproveita os pontos fortes de ambos os componentes:a capacidade do Cu de adsorver NO₃ ^- e Co₃ O₄ a capacidade de adsorver NO₂ ^- . Este catalisador de dupla função visa otimizar as energias de ligação dos intermediários, facilitando assim o processo de eletrorredução do NO₃ ^- para NH₃ mais eficientemente.

Especificamente, os pesquisadores sintetizaram o Co₃ O₄ /Cu₁ -N-C catalisador através de uma série de etapas, incluindo a pirólise de ZIF-8 dopado com Cu para obter átomos únicos de Cu em carbono dopado com N, seguido pela deposição de Co₃ O₄ nanofolhas. A estrutura e a composição do catalisador foram caracterizadas usando várias técnicas, como microscopia eletrônica de transmissão de varredura de campo escuro anular de alto ângulo (HAADF-STEM), espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDS) e absorção de raios X perto da estrutura da borda ( espectroscopia XANES).

Estas análises confirmaram a combinação bem-sucedida de átomos individuais de Cu e Co₃ O₄ nanofolhas, bem como a distribuição uniforme dos centros catalíticos.

Por fim, o teste de desempenho dos catalisadores foi realizado em uma célula tipo H de três eletrodos, com a concentração de NH₃ produto quantificado pelo método do azul de indofenol. O teste revelou que Co₃ O₄ /Cu₁ -N-C atingiu uma taxa de produção de amônia de 114,0 mg_NH3 h ^-1 cm ^-2 no NO₃ ^- reação de eletrorredução, que foi 2,2 vezes e 3,6 vezes maior que a do Cu₁ -NC e Co₃ O₄ , respectivamente.

Investigações mecanísticas mostraram que Co₃ O₄ regula efetivamente a configuração de adsorção de NO₂ ^- e aumenta sua ligação, acelerando assim o processo geral de eletrorredução do NO₃ ^- para NH₃ .

Esta pesquisa destaca uma nova abordagem para abordar as limitações de catalisadores únicos na eletrorredução de nitrato usando um sistema de catalisador em tandem. Ele não apenas fornece uma compreensão mais profunda dos mecanismos catalíticos envolvidos, mas também prepara o terreno para desenvolvimentos futuros no projeto de eletrocatalisadores avançados para aplicações semelhantes.

Mais informações: Yan Liu et al, Eletrorredução em tandem eficiente de nitrato em amônia através do acoplamento de átomos únicos de Cu com Co adjacente 3 O₄ , Comunicações da Natureza (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4
Informações do diário: Comunicações da Natureza

Fornecido pela Universidade de Ciência e Tecnologia da China