p O metano é uma fonte de energia promissora para a produção de produtos químicos de alto valor agregado. A conversão de metano em produtos químicos ou combustíveis de valor agregado em condições moderadas tornou-se um dos tópicos mais quentes em energia e catálise. p Contudo, a alta simetria e baixa polarizabilidade da molécula de metano tornam um desafio ativar o metano em condições amenas. Além disso, os produtos alvo são geralmente mais reativos do que o metano, e eles estão sujeitos a oxidação excessiva ao gás de efeito estufa CO ₂ .

p Recentemente, um grupo liderado pelo Prof. DENG Dehui e Assoc. O Prof. Yu Liang do Instituto de Física Química de Dalian (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS) converteu o metano em ácido fórmico (HCOOH) com alta eficiência em condições moderadas. Seu estudo foi publicado na Nano Energy em 29 de dezembro.

p Os pesquisadores descobriram que a oxidação altamente eficiente e seletiva de metano em HCOOH poderia ser alcançada em locais de Fe atomicamente dispersos confinados dentro dos canais de ZSM-5.

p Ajustando a proporção de sílica-alumina e carga de Fe no ZSM-5 para modular o microambiente das espécies ativas de Fe, eles alcançaram uma frequência de rotação (TOF) de 84200 h ^-1 para a produção de C1 oxigenado e uma alta seletividade de HCOOH de 91% com produtividade de 383,2 mmol gcat. ^-1 h ^-1 a 80 graus C.

p "Este resultado superou todos os catalisadores de conversão de metano relatados anteriormente operados em condições semelhantes, "disse o Prof. DENG.

p Além disso, combinando várias caracterizações e cálculos da teoria funcional da densidade, eles descobriram que os sítios ativos de Fe-O poderiam ser gerados a partir da dissociação de H2O2 nos centros de Fe mononuclear e binuclear confinados nos canais de ZSM-5.

p Os sítios ativos Fe-O poderiam facilitar a ativação e clivagem da ligação C-H do metano e, assim, promover a oxidação sucessiva do metano em ácido fórmico por meio de metanol e formaldeído por meio de vias de radicais livres, ao mesmo tempo que inibe a sobre-oxidação em CO ₂ .

p Este estudo abre uma nova rota para projetar e construir locais ativos confinados em rede para conversão altamente eficiente de metano em condições moderadas.