Uma equipe de pesquisa do centro RIKEN para Fotônica Avançada e da Universidade de Tóquio desenvolveu um novo tipo de interferômetro para resolver as franjas originadas tanto da interferência óptica de pulsos de attossegundos quanto da interferência quântica de estados eletrônicos em uma matéria. Eles demonstraram a viabilidade de seu interferômetro por divisão pós-geração de pulso harmônico de alta ordem com um experimento usando uma amostra de átomo de hélio. Eles apresentam seu trabalho na revista Ultrafast Science .
A interferência do tipo Ramsey entre vários estados quânticos no domínio do tempo é uma das técnicas cruciais para investigar a dinâmica quântica em uma matéria. Mais importante ainda, energia de fótons muito mais alta é necessária para resolver dinâmicas muito mais rápidas nesta técnica de interferência, porque o período de franja da interferência é inversamente proporcional à energia do fóton.

Como resultado, a energia do fóton de mais de 20 eV, que é equivalente à região de comprimento de onda no ultravioleta extremo (XUV), é necessária para resolver a dinâmica quântica no regime de attossegundos. O pulso harmônico de alta ordem (HH) do pulso de laser de femtossegundos infravermelho-visível intenso é uma fonte de luz promissora para esta técnica.

"No entanto, foi muito difícil gerar um par de pulso HH coerente", diz Nabekawa da RIKEN. "Porque não podemos fabricar um meio espelho na região do comprimento de onda XUV, como geralmente é fabricado na região do comprimento de onda visível." Até agora, os pesquisadores fizeram uso de um par de pulsos de femtossegundos fundamentais coerentes entregues a partir de um interferômetro convencional antes de gerar o pulso HH.

"O atraso de tempo entre o par de pulsos não pode se aproximar de 0", diz Nabekawa, apontando uma desvantagem do esquema convencional. "Isso se deve à forte perturbação no processo altamente não linear da geração HH na sobreposição temporal do par de pulsos de laser fundamental."

A equipe de pesquisa resolveu esse problema colocando um interferômetro recém-desenvolvido atrás do gerador HH para dividir diretamente o pulso HH em um par. Neste interferômetro, o pulso HH é espacialmente dividido com reflexões próximas ou ao redor dos limites de dois espelhos de Si configurados em paralelo situados o mais próximo possível.

Portanto, a interferência do par HH surge no perfil espacial do par de pulsos HH focalizado. "[A] idéia-chave é que pegamos os átomos apenas na região onde o par de pulsos HH interfere espacialmente", explica Matsubara da U. Tokyo. "Para fazer isso, focamos firmemente o pulso de terceiro harmônico (TH) na região de interferência do par de pulsos HH como um pulso de sonda".

No experimento, o pulso TH é separado na frente do interferômetro HH, passa por um interferômetro tipo Mach-Zehnder com atraso ajustável e é combinado com o par de pulsos HH. O par de pulsos HH e o pulso TH copropagante são focados em um jato de gás hélio injetado em um espectrômetro de elétrons, que registra as distribuições angulares e os espectros de energia cinética dos elétrons desprendidos dos átomos de hélio com ionização.

Um átomo de hélio no estado eletrônico fundamental é excitado para o estado 2p absorvendo um fóton do 13º pulso HH e, em seguida, fotoionizado pelo pulso da sonda TH irradiado aproximadamente 184 fs depois. "Nós distinguimos claramente o espectro de elétrons 2p dos outros espectros de elétrons analisando a distribuição angular", diz Ishikawa de U. Tokyo, que foi responsável pelo cálculo ab initio full-dimensional de dois elétrons da distribuição angular dos elétrons 2p.

O rendimento dos elétrons 2p foi modulado no atraso de varredura entre os dois pulsos HH. O período de modulação foi de 200 as, o que equivale ao inverso da energia de excitação para o estado 2p, 21,2 eV. Esta é uma evidência de interferência do tipo Ramsey no regime de attosegundo. "As franjas de interferência continuam do tempo de atraso 0 até o tempo de atraso muito maior do que o tempo de coerência do 13º pulso HH. Esta é a transição perfeita da interferência óptica dos pulsos XUV para a interferência quântica dos estados eletrônicos nunca antes observados. ", diz Nabekawa.

Matsubara diz que "esta nova abordagem deve facilitar a investigação da evolução temporal ultrarrápida da coerência entre os estados eletrônicos acoplados à dinâmica nuclear em uma molécula". + Explorar mais

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