Nova pesquisa detalha como uma classe de materiais eletroluminescentes, componentes-chave de dispositivos, como luzes LED e células solares, pode ser projetado para funcionar com mais eficiência. Publicado em Nature Photonics , os esforços combinados de pesquisadores experimentais e teóricos fornecem insights sobre como esses e outros materiais semelhantes podem ser usados ​​para novas aplicações no futuro.

Este trabalho foi o resultado de uma colaboração entre Penn, Universidade Nacional de Seul, o Instituto Avançado de Ciência e Tecnologia da Coreia, a Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, a Universidade do Tennessee, a Universidade de Cambridge, a Universitat de Valencia, o Harbin Institute of Technology, e a Universidade de Oxford.

Dois anos atrás, O químico teórico da Penn, Andrew M. Rappe, visitou o laboratório de Tae-Woo Lee na Universidade Nacional de Seul, e a discussão logo se voltou para se eles poderiam desenvolver uma teoria para ajudar a explicar alguns de seus resultados experimentais. O material que eles estavam estudando era o brometo de chumbo de formamidínio, um tipo de nanocristal de perovskita de haleto de metal (PNC). Os resultados coletados pelo grupo de Lee pareceram indicar que os LEDs verdes feitos com esse material estavam funcionando de forma mais eficiente do que o esperado. "Assim que vi seus dados, Fiquei surpreso com a correlação entre o estrutural, óptico, e resultados de eficiência de luz. Algo especial tinha que estar acontecendo, "diz Rappe.

PNCs como o brometo de chumbo de formamidínio são usados ​​em dispositivos fotovoltaicos, onde eles podem armazenar energia como eletricidade ou converter corrente elétrica em luz em dispositivos emissores de luz (LEDs). Em LEDs, elétrons são transportados de uma região rica em elétrons (tipo n) para um nível de alta energia em uma região pobre em elétrons (tipo p), onde eles encontram um estado vazio de baixa energia, ou "buraco, "cair e emitir luz. A eficiência de um material é determinada por quão bem ele pode converter luz em eletricidade (ou vice-versa), o que depende da facilidade com que um elétron excitado pode encontrar um buraco e quanto dessa energia é perdida para o calor.

Para entender os resultados do grupo de Lee, O pós-doutorado de Penn, Arvin Kakekhani, começou a trabalhar com Young-Hoon Kim e Sungjin Kim da Universidade Nacional de Seul para desenvolver um modelo computacional da eficiência inesperada do material e projetar experimentos de acompanhamento direcionados para confirmar essas novas teorias. "Passamos muito tempo cruzando experimentos e teorias para racionalizar cada observação experimental que temos, "diz Kakekhani sobre o processo de pesquisa.

Depois de meses trocando ideias e estreitando teorias em potencial, os pesquisadores desenvolveram um modelo teórico usando um método conhecido como teoria do funcional da densidade, uma abordagem de modelagem que se baseia em teorias matemáticas da mecânica quântica. Embora o DFT tenha sido usado no campo por muitos anos, as implementações desta teoria podem agora incorporar de forma eficiente os impactos de pequenas, interações mecânicas quânticas deslocalizadas, conhecidas como forças de van der Waals, que são conhecidos por desempenhar um papel importante no comportamento de materiais macios que são semelhantes aos PNCs usados ​​neste estudo.

Usando seu novo modelo, os pesquisadores descobriram que os PNCs eram mais eficientes se o tamanho dos pontos quânticos fosse menor, já que a probabilidade de um elétron encontrar um buraco era muito maior. Mas, como reduzir o tamanho de uma partícula também significa aumentar sua proporção entre superfície e volume, isso também significa que há mais lugares ao longo da superfície do material que são propensos a defeitos, onde a energia dos elétrons pode ser facilmente perdida.

Para enfrentar os dois desafios, os pesquisadores descobriram que uma substituição química simples, substituindo o formamidínio por um cátion orgânico maior chamado guanidínio, fez as partículas menores, ao mesmo tempo que preservou a integridade estrutural do material, permitindo que mais ligações de hidrogênio se formassem. Com base nesta abordagem de liga, os pesquisadores encontraram estratégias adicionais para melhorar a eficiência, incluindo a adição de ácidos de cadeia longa e aminas para estabilizar os íons de superfície e a adição de grupos de cura de defeitos para "curar" quaisquer lacunas que possam se formar.

Como um químico teórico, uma coisa que se destacou para Kakekhani foi o quão bem as previsões do modelo e os dados experimentais estavam alinhados, que ele atribui em parte ao uso de uma teoria que incorpora as forças de van der Waals. "Você não ajusta parâmetros que tornam a teoria específica para o experimento, "diz ele." É mais como os primeiros princípios, e o único conhecimento que temos é que tipo de átomos os materiais possuem. O fato de termos previsto os resultados com base em operações matemáticas quase puras e teorias de mecânica quântica em nossos computadores, em estreita correspondência com o que nossos colegas experimentais encontraram em seus laboratórios, foi emocionante. "

Embora o estudo atual forneça estratégias específicas para materiais que têm potencial para uso generalizado como células solares e LEDs, essa estratégia também é algo que poderia ser adotado de forma mais geral no campo da ciência dos materiais. "O avanço da Internet das Coisas e o impulso em direção à computação optoeletrônica exigem fontes de luz eficientes, e esses novos LEDs baseados em perovskita podem mostrar o caminho, "Rappe diz.

Para Kakekhani, este trabalho também destaca a importância de detalhes, percepções baseadas na teoria para obter uma compreensão completa de um material complexo. "Se você não sabe fundamentalmente o que está acontecendo e qual é o motivo subjacente, então não é realmente extensível a outros materiais, "diz Kakekhani." Neste estudo, ter aquele longo período tentando descartar teorias que realmente não funcionavam era útil. No fim, encontramos uma razão realmente profunda que era consistente. Demorou muito, mas acho que valeu a pena. "