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    Hidrodinâmica do fonon e condutividade térmica de temperatura ambiente ultra-alta em grafite fina

    Condutividade térmica e configuração experimental. (A) Dependência da temperatura da condutividade térmica no plano da grafite com espessuras variando de 580 a 8,5 mm em uma escala logarítmica. A inserção mostra a vista lateral da estrutura cristalina da grafite. Uma ilustração esquemática (B) e uma foto (C) da configuração de medição para a condutividade térmica. A corrente de calor (jq) gerada por um aquecedor em uma extremidade da amostra passa pela amostra em direção ao banho térmico. A diferença de temperatura desenvolvida na amostra é determinada por dois pares de termopares. Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaz8043

    p Diferentes formas de carbono ou alótropos, incluindo grafeno e diamante, estão entre os melhores condutores de calor. Em um relatório recente sobre Ciência , Yo Machida e uma equipe de pesquisa do departamento de Física e do Laboratório de Física e Materiais em Tóquio e França monitoraram a evolução da condutividade térmica em grafite fina. A propriedade evoluiu em função da temperatura e espessura para revelar uma ligação íntima entre alta condutividade, espessura e hidrodinâmica do fônon (vibrações atômicas observadas como ondas acústicas). Eles registraram a condutividade térmica (k) da grafite (8,5 µm de espessura) em 4300 Watts por metro-kelvin sob a temperatura ambiente. O valor estava bem acima do registrado para o diamante e ligeiramente mais alto do que o grafeno purificado isotopicamente.

    O aquecimento aumentou a difusividade térmica em uma ampla faixa de temperatura para suportar o fluxo de fônon parcialmente hidrodinâmico. O aumento observado na condutividade térmica com a diminuição da espessura indicou uma correlação entre o momento fora do plano dos fônons e a fração de colisões relaxantes do momento. Os cientistas sugerem que essas observações se relacionam com a anisotropia de dispersão de fônons extrema no grafite.

    A propagação de estados vibracionais da rede cristalina conhecida como fônons pode permitir que o calor viaje dentro dos isoladores. Durante este fenômeno de transporte, as quasipartículas podem perder seu momentum devido a colisões ao longo de sua trajetória. Os pesquisadores propuseram que uma abundância de colisões conservadoras de momento entre portadores pode resultar no fluxo hidrodinâmico de fônons em isoladores e elétrons em metais. Os regimes hidrodinâmicos para elétrons e fônons têm, portanto, recebido atenção renovada a fim de quantificar a viscosidade das quasipartículas.

    p Ao contrário das partículas em um gás ideal de moléculas, o momento do fônon não é conservado em todas as colisões. Por exemplo, quando o espalhamento entre dois fônons produz um vetor de onda que excede o vetor unitário da rede recíproca, o excesso de momentum é perdido para a rede subjacente. Os físicos definem tais fenômenos como eventos de espalhamento Umklapp (U) (eventos U), uma vez que requerem vetores de onda suficientemente grandes. O resfriamento pode reduzir o comprimento de onda típico dos fônons termicamente excitados para a maioria das colisões entre os fônons para conservar o momento e se tornarem eventos de espalhamento normais (eventos N).

    Transporte hidrodinâmico de calor. (A) Dependência da temperatura da condutividade térmica no plano k (eixo esquerdo) e calor específico C (eixo direito) da amostra de grafite de 580 mm de espessura. (B) k dividido por T2.5 (eixo esquerdo) e C dividido por T2.5 (eixo direito) em função da temperatura. Um máximo pronunciado é visto apenas em k / T2.5 acima de 10 K. Isso resulta em um máximo na dependência da temperatura da difusividade térmica Dth (C). A contribuição do fônon dominante em k é indicada por uma grande razão de Lorenz L / L0 mostrada em (D). Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaz8043

    A dominância de eventos N (em comparação com eventos U) em uma ampla faixa de temperatura no grafeno permitiu aos pesquisadores propor que a hidrodinâmica do fônon pode ser observada em temperaturas fora da faixa criogênica. Embora as medições de transporte de calor sejam um desafio para estudar em grafeno usando técnicas de estado estacionário de quatro sondas padrão, os físicos encontraram evidências para um segundo som; uma manifestação da hidrodinâmica do fônon, em temperaturas superiores a 100 K em grafite - de acordo com as expectativas teóricas. Estruturalmente, a rede de grafite bidimensional (2-D) continha forte intercamada sp 2 Ligações covalentes combinadas com ligações de van der Waals intralayer fracas. A força de acoplamento do material e sua dicotomia resultante tornaram o grafite facilmente clivável na forma de grafeno de camada única. A natureza da ligação de grafite também criou duas temperaturas distintas para vibrações atômicas no plano e fora do plano.

    p Machida et al. forneceu uma nova visão por meio de um estudo dependente da espessura no mesmo material. A equipe mediu a condutividade térmica no plano (k) de amostras de grafite pirolítica altamente orientada (HOPG) disponíveis comercialmente retiradas de uma amostra-mãe espessa sob alto vácuo. Os pesquisadores encontraram comportamento k idêntico para amostras com espessura variando de 8,5 µm a 580 µm abaixo de 20 K. Em temperaturas acima de 20 K, eles observaram uma evolução constante da espessura para k com o aumento da temperatura. Quando eles compararam a dependência da temperatura de k na amostra mais espessa (580 µm) com o calor específico medido, eles descobriram que k atingiu o pico em torno de 100 K, semelhantes às medições anteriores. O comportamento observado não foi, Contudo, típico na maioria dos sólidos reais devido à distribuição desigual dos pesos dos fônons. Os pesquisadores esperam que o comportamento incomum registrado neste trabalho tenha obscurecido o regime de Poiseuille (fluxo impulsionado por um gradiente de pressão ao longo do comprimento de um canal); geralmente associada a condutividade térmica mais rápida do que cúbica no material.

    p Dependência da espessura da condutividade térmica. (A) Dependência da temperatura da condutividade térmica no plano k para várias espessuras de amostra. Na amostra mais fina, k atinge o maior valor (~ 4300 W / m · K) conhecido em qualquer sistema a granel próximo à temperatura ambiente. (B) Dependência da temperatura da difusividade térmica Dth para várias espessuras de amostra. O máximo em Dth forma um sustenido, pico único com espessura decrescente. (C) Os dados são comparados com os de materiais de condutividade térmica ultra-alta. A inserção mostra a dependência da espessura da condutividade térmica em 250 K. k da amostra mais fina é comparável com os altos valores relatados no grafeno de camada única. Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaz8043

    A equipe examinou de perto a evolução paralela da condutividade térmica e do calor específico para desvendar o regime de Poiseuille com k em evolução. Eles obtiveram uma imagem hidrodinâmica do fônon que interpretou claramente esse recurso - por exemplo, aquecendo a troca de momentum aprimorada entre os fonons, à medida que a fração de colisões que conservou o momentum aumentou. A contribuição do elétron também foi desprezível na faixa de temperatura de interesse. Como as amostras iniciais de HOPG eram de qualidade de amostra média, o trabalho também apóia a possibilidade de a hidrodinâmica do fônon ocorrer sem pureza isotrópica.

    Com a diminuição da espessura da amostra, a equipe mediu um aumento de k. O afinamento causou um comportamento não monotônico amplificado de difusividade térmica em relação ao regime hidrodinâmico e os cientistas observaram o segundo som de grafite a 100 K. No entanto, a dependência da espessura desapareceu abaixo de 10 K, uma vez que o caminho livre médio do fônon definido pelo tamanho médio do cristalito não depende da espessura. Os cientistas consideraram a possibilidade da observação independente da espessura, condutividade térmica de baixa temperatura para originar via espalhamento intrínseco de fônons por elétrons móveis.

    p Dispersões de fônons. (A) Primeira zona de Brillouin (BZ) de grafite. (B) Dispersões calculadas de branqueamento de fônons acústicos ao longo das direções GA e GM de BZ (33), juntamente com os dados experimentais obtidos por nêutron (34) e espalhamento Raman (35). BZ no plano GKM (C) e no plano GMA (D). A colisão entre o componente no plano de um fônon incidente (seta verde) e um fônon termicamente excitado (seta azul) permanece N, porque o vetor de onda no plano do fônon térmico é apenas uma pequena fração da largura BZ, mesmo a 300 K (ou 200 cm − 1). Portanto, o vetor de onda do fônon resultante (seta vermelha) não excede a metade da largura BZ. Por contraste, o vetor de onda fora do plano de um fônon térmico é um quarto da altura BZ para frequências tão baixas quanto 50 cm − 1. Portanto, a colisão se torna U, se o fônon viajante no plano possuir um pequeno componente fora do plano. Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaz8043

    A condutividade térmica no plano registrada para a amostra de grafite de 8,5 µm de espessura foi de ~ 4300 W / m · K, que excedeu o valor para uma amostra isotopicamente pura de grafeno. Quando a equipe reduziu a espessura em duas ordens de magnitude à temperatura ambiente, eles observaram um aumento de cinco vezes em k (condutividade térmica). Os resultados indicaram que o teto era mais alto do que o esperado anteriormente e as amostras mais finas com relações de aspecto maiores poderiam exibir condutividade ainda maior.

    Embora estudos anteriores tenham previsto um regime hidrodinâmico robusto no grafeno e observado sua persistência no grafite, nenhum até agora examinou a questão da dependência da espessura. Machida et al. portanto, investigou ainda mais a ocorrência de colisões U e N para uma dada dispersão de fônon de grafite, para entender a origem observada da condutividade térmica. Eles mostraram uma redução no peso relativo das colisões U em amostras mais finas para estender a janela hidrodinâmica e aumentar a condutividade térmica. Os cientistas poderiam reduzir a espessura substituindo uma fração de colisões U por reflexão de limite especular, para limitar a degradação do fluxo de calor. Eles também propõem cálculos teóricos sérios para explicar as descobertas observadas.

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