Modelagem estrutural e comparação de desempenho de catalisadores à base de Au. Crédito:SARI
Como um dos processos químicos industriais de maior volume atualmente, a hidroformilação converte olefinas, H
2 e CO em aldeídos e produtos relacionados mais de 10 milhões de toneladas por ano.
Embora Au exiba uma boa capacidade de ativação de olefinas, H
2 dissociação e ligação CO, é convencionalmente considerado inativo para hidroformilação devido à sua inércia intrínseca.
Agora, uma equipe de pesquisa liderada pelos Profs. Wang Hui e Sun Yuhan, do Instituto de Pesquisa Avançada de Xangai (SARI) da Academia Chinesa de Ciências, projetaram um catalisador de átomo único de Au envolto em zeólita com Au
1 -O-SiO
X motivos, que mostra notável atividade catalítica e seletividade para hidroformilação de propeno.
O estudo foi publicado em
Chem Catalysis em 13 de julho.
A avaliação preliminar do desempenho do Au impregnado em zeólita demonstra que aglomerados de Au subnanômetros exibem maior atividade do que nanopartículas na hidroformilação. Inspirado nisso, o efeito de confinamento da zeólita é utilizado para regular o tamanho das partículas de Au. Nanopartículas/sub-nanoclusters e espécies de Au atomicamente dispersas dentro da zeólita podem ser observadas inequivocamente através de microscopia eletrônica de transmissão de campo escuro anular de alto ângulo (HAADF-STEM).
O Au
1 O catalisador @S-1 mostra um total de 3.794 μmol de butiraldeído e estabilidade notável após cinco ciclos, o que é cerca de uma ordem de magnitude mais ativa do que as nanopartículas de Au e é até comparável aos catalisadores à base de Rh.
Caracterizações detalhadas e cálculos teóricos indicam que os átomos de Au isolados dentro da matriz de zeólita são estabilizados por meio de ligações de ponte de oxigênio. O Au
1 formado -O-SiO
X motivos tornam a densidade máxima de sítios ativos e alta estabilidade estrutural, que são identificados como os verdadeiros sítios ativos para hidroformilação eficiente.
Este trabalho torna o Au convencionalmente inativo uma alternativa eficiente para hidroformilação, adaptando razoavelmente o tamanho, a estrutura de contato e o ambiente eletrônico de metais ativos em reações específicas.
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