O urânio pode preferir estar em estados de oxidação metaestáveis (ou seja, α-UO 3 ) que têm pressões de vapor mais altas do que as formas refratárias (isto é, UO 2 ) dependendo da abundância de oxigênio no ambiente circundante e da rapidez do processo de condensação do vapor. Crédito:Laboratório Nacional Lawrence Livermore
Os modelos preditivos que descrevem o destino e o transporte de materiais radioativos na atmosfera após um incidente nuclear (explosão ou acidente no reator) pressupõem que partículas contendo urânio atingiriam o equilíbrio químico durante a condensação do vapor.
Em um novo estudo, financiado pelo Office of Defense Nuclear Nonproliferation Research and Development (DNN R&D) dentro da Administração de Segurança Nuclear Nacional do Departamento de Energia dos EUA e da Agência de Redução de Ameaças de Defesa (DTRA) do Departamento de Defesa dos EUA. pesquisadores do Laboratório Nacional Lawrence Livermore (LLNL) e da Universidade de Illinois em Urbana – Champaign (UIUC) demonstraram que processos conduzidos pela cinética em um sistema de temperatura decrescente rapidamente podem resultar em desvios substanciais do equilíbrio químico. Isso pode fazer com que o urânio se condense em estados de oxidação metaestáveis que têm pressões de vapor diferentes dos óxidos termodinamicamente favorecidos, afetando significativamente o transporte de urânio.
"Este novo estudo melhorará nossa capacidade de prever o transporte multifásico de urânio em cenários de incidentes nucleares, "disse o cientista pesquisador do LLNL Batikan Koroglu, autor principal de um artigo publicado em Química Analítica .
Os processos físicos e químicos que ocorrem durante a condensação de uma bola de fogo nuclear são aproximados usando modelos de precipitação radioativa. Esses modelos geralmente assumem que os elementos atomizados aquecidos a temperaturas extremamente altas atingirão um estado de equilíbrio químico à medida que a bola de fogo esfria e óxidos termodinamicamente favorecidos se formarão quando a temperatura cair abaixo de seus pontos de ebulição. Presume-se que o óxido de urânio se condense em sua forma mais estável após o resfriamento abaixo de sua temperatura de ebulição.
Contudo, padrões de condensação observados em amostras de precipitação revelam que alguma fração do urânio é "retida" na fase de vapor em relação aos actinídeos refratários e produtos de fissão.
"Este trabalho fornece o primeiro, percepções experimentais detalhadas capazes de ajudar a explicar o problema de longa data de por que o urânio pode exibir variações no comportamento volátil durante a condensação da bola de fogo nuclear - é uma grande novidade, "disse o cientista nuclear do LLNL Kim Knight, investigador principal do esforço de P&D do DNN.
A equipe de pesquisa sintetizou nanopartículas de óxido de urânio usando um reator de fluxo de plasma sob condições controladas de temperatura, pressão e concentração de oxigênio. Eles também desenvolveram um diagnóstico baseado em laser para detectar partículas de óxido de urânio à medida que se formavam dentro do reator de fluxo. Usando essa abordagem, os pesquisadores reuniram evidências experimentais diretas de uma mudança na composição molecular dos condensados de óxido de urânio em função da concentração de oxigênio. De acordo com os pesquisadores, esses resultados indicam que os modelos cinéticos são necessários para descrever completamente o transporte de urânio após incidentes nucleares.
"Nossa colaboração com a UIUC é parte de um Projeto de Ciência Básica DTRA e nos permite modelar os dados obtidos de nosso reator de fluxo de plasma, que é um instrumento único desenvolvido aqui no Laboratório, "diz o investigador principal do LLNL DTRA, Harry Radousky. Os resultados experimentais são comparados ao modelo cinético da UIUC que descreve a oxidação de urânio em fase plasmática. A comparação destaca a competição entre a cinética de oxidação em fase gasosa de urânio e a nucleação de nanopartículas de óxido de urânio.