(a) imagem TEM de BCN; (b) espectros de refletância difusa de UV-vis, (c) espectros de PL em estado estacionário, (d) respostas transientes de fotocorrente e (e) N2-TPD de CN e BCN; (f) Snapshots de simulação de MD do BCN. Crédito:WANG Weikang
Pesquisadores do Instituto de Física do Estado Sólido, Os Institutos de Ciências Físicas de Hefei desenvolveram nanofolhas de nitreto de carbono dopadas com boro com coordenação B-N-C para estabilizar átomos de nitrogênio ativos expostos à superfície e melhorar drasticamente o desempenho da síntese fotocatalítica de amônia. Suas descobertas foram publicadas em Pequena .
É bem sabido que o nitrogênio (N 2 ) é responsável por ~ 78% em nosso ambiente atmosférico, que é um elemento essencial para quase todas as formas de vida, incluindo plantas e animais na terra.
Até agora, a tecnologia mais madura de amônia sintética artificial (NH3) é o processo de Haber-Bosch com mais de um século, operado sob condições drásticas devido à característica intrinsecamente inerte de N 2 moléculas.
Atualmente, fotocatalítico N 2 redução tem sido considerada um meio promissor para NH sustentável 3 síntese em condições ambientais. Como uma classe de fotocatalisador semicondutor de polímero sem metal, nitreto de carbono grafítico (g-C 3 N 4 ) possui muitas vantagens, como baixo custo, abundância, atividade superior de luz visível e alta estabilidade química / fotoquímica, exibindo grande potencial para reação de redução fotocatalítica de nitrogênio (NRR).
Contudo, vários problemas ainda existem associados ao NRR usando o g-C 3 N 4 com base em fotocatalisador. É uma questão importante que os átomos de nitrogênio ativos expostos (por exemplo, borda ou átomos de amino N) em g-C 3 N 4 poderia participar na síntese de NH3 durante o NRR fotocatalítico.
Além disso, a massa primitiva g-C 3 N 4 geralmente possui área de superfície específica relativamente baixa, que é adverso ao N 2 adsorção e ativação, bem como alta taxa de recombinação de elétrons fotogerados e lacunas, resultando em sua baixa eficiência fotocatalítica.
Portanto, desenvolver estratégias eficazes para estabilizar átomos de nitrogênio ativos de g-C expostos à superfície 3 N 4 , capaz de melhorar o N 2 adsorção / ativação e utilização de luz visível, simultaneamente inibindo efetivamente a recombinação de portadores fotogerados em g-C 3 N 4 , é extremamente importante e altamente necessário para alcançar g-C de alta eficiência 3 N 4 fotocatalisadores baseados.
Aqui em, a equipe sintetizou o g-C dopado com B poroso 3 N 4 nanofolhas (BCN) por uma abordagem de tratamento térmico fácil usando dicianodiamida (DICY) e óxido de boro (B2O3) como reagentes. A coordenação B-N-C formada em BCN não apenas melhorou efetivamente a coleta de luz visível e suprimiu a recombinação de portadores fotogerados em g-C 3 N 4 , mas também atuou como o sítio ativo catalítico para N 2 adsorção, ativação e hidrogenação.
O BCN sintetizado exibiu alta atividade de NRR fotocatalítica conduzida por luz visível, proporcionando um NH 3 taxa de rendimento de 313,9 μmol g – 1 h – 1, quase 10 vezes disso para o g-C puro 3 N 4 .
