p Apesar do progresso na eficiência do dispositivo perovskite, esses sistemas não são totalmente compreendidos, em particular, a dependência da frequência e da potência de sua resposta à luz. Yu-Hwa Lo e colegas da Universidade da Califórnia em San Diego (UCSD) agora relatam investigações sistemáticas de como esses dispositivos respondem à luz para frequências que variam de mais de oito ordens de magnitude e potência variando de milhões a fótons únicos. p Os resultados revelam diferentes regimes de resposta, incluindo a primeira observação de uma resposta de fóton único reajustável quase persistente que não pode ser explicada pelos modelos físicos existentes para o material. Os resultados podem ser usados ​​em várias novas aplicações de perovskitas, como memória analógica para computação neuromórfica.

p Suposições errôneas

p "Há um equívoco na fotodetecção de perovskitas, "Lo disse a phys.org, como ele explica uma tendência entre a comunidade de pesquisa durante este tipo de estudo. Muitas vezes, pesquisadores fazem medições em baixa frequência, (quase) condições DC para a responsividade dependente de energia, isso é, a quantidade de saída elétrica por entrada óptica. Contudo, eles então assumem que a mesma responsividade DC se aplica ao testar em altas frequências para responsividade, isso é, quanto tempo um sistema leva para responder a um impulso.

p Para seu estudo, os pesquisadores da UCSD usaram o perovskita MAPbI ₃ , onde M é metil CH ₃ e A é amônio NH _3, , pois é bem compreendido e relativamente fácil de processar. Ele também possui convenientemente um bandgap de ~ 1,58 eV, de modo que é sensível à luz visível.

p Em contraste com estudos anteriores, Lo e colegas mediram a resposta como a diferença de corrente antes e depois de um pulso, e a responsividade dividindo a fotocorrente pela potência óptica absorvida em frequências de até 0,1 Hz. O estudo revelou que a resposta foi, na verdade, muito lento em baixas frequências quase DC, levando cerca de 10 segundos para a corrente aumentar. Maiores surpresas viriam.

p Mudança de regime

p Os pesquisadores descobriram que a fotorresposta era essencialmente independente da frequência, mas com uma aparente mudança de regime. Eles identificaram uma relação inversamente proporcional entre a responsividade e a potência elevada à potência de um fator β, que permaneceu inalterado em uma faixa de frequência de 5 Hz a 800 MHz. Contudo, abaixo de 5 Hz, o valor de β mudou de -0,4 para -0,9. Isso dá uma capacidade de resposta interna máxima de 1,7 × 10 ⁷ A / W a 10 aW, que diminui rapidamente com o aumento da potência.

p A explicação para a mudança no expoente é que em frequências mais altas, elétrons e buracos se formam, enquanto que em frequências mais baixas, íons e vagas de íons são mobilizados. Eles também observaram que a fotorresposta persistiu, isso é, ele não retornou à corrente de nível escuro até ser reiniciado com a tensão de polarização. Os pesquisadores explicam a mudança quase persistente na condutividade do material em termos de redistribuição de íons e vagas carregadas, que efetivamente alteram as propriedades do material. Medidas de refletividade, que revelou mudanças de pico neste regime, apoiou esta explicação.

p A verdadeira surpresa veio quando eles reduziram a potência abaixo de 10 aW, onde apenas 10 fótons incidem no dispositivo por vez. Neste ponto, a encosta se estabilizou, uma condição em que o valor de β é zero, a fotocorrente de saída depende linearmente do número de fótons absorvidos, e a responsividade é independente do valor de potência até o nível de um único fóton. Essas observações sugerem que um único fóton era capaz de mobilizar até 10 ⁸ pares de íon-vacância. Os resultados relatados anteriormente presumiram que apenas um par mobilizado por fóton.

p Física inexplicada

p "Quando diminuímos o número de fótons absorvidos (para cerca de 10 fótons), a fotorresposta quase persistente quase permaneceu a mesma, "diz Lo." Ficamos surpresos com esta observação, especialmente quando entrou na faixa de fótons de um dígito, já que não havia um modelo físico disponível para explicar isso. A migração de íons não é novidade na perovskita, mas o mecanismo de amplificação de sinal interno é. "

p Os pesquisadores sugerem que pode haver algum efeito de avalanche por trás do fenômeno, de modo que sob um viés, um íon iodeto mobilizado por um fóton incidente pode derrubar outro iodeto e assim por diante. Além de 10 fótons incidentes, todos os pares de íon-vacância que podem se mover foram mobilizados, e a fotorresposta líquida torna-se quase independente do número do fóton incidente, ou em outras palavras, a responsividade por fóton incidente torna-se inversamente proporcional à potência incidente. Eles também têm uma explicação para a diminuição acentuada do efeito sem um viés suficiente, como os íons, então, precisariam viajar uma distância maior antes de terem energia suficiente para acionar outro par de vacância de íon, de modo que é menos provável que isso aconteça antes que o íon entre em uma armadilha de carga.

p Bem como memórias analógicas para computação neuromórfica, Lo e colegas sugerem que o efeito pode apresentar mais oportunidades para explorar perovskitas na captação de energia, memória de alta capacidade e interruptores ópticos. Eles estão interessados ​​em projetar um dispositivo que seria capaz de injetar um pequeno número de elétrons que alcançaria um efeito semelhante à resposta de fóton único quase persistente. Contudo, eles também estão curiosos para entender melhor o mecanismo físico por trás do fenômeno, talvez em colaboração com um grupo de teoria em física da matéria condensada computacional. p © 2020 Science X Network