O campo da física dos attossegundos foi estabelecido com a missão de explorar as interações luz-matéria em resoluções de tempo sem precedentes. Avanços recentes neste campo permitiram aos físicos lançar nova luz sobre a dinâmica quântica dos portadores de carga em átomos e moléculas.



Uma técnica que se mostrou particularmente valiosa para a condução de pesquisas neste campo é o RABBITT (ou seja, a reconstrução do batimento de attossegundos por interferência de transições de dois fótons). Esta ferramenta promissora foi inicialmente utilizada para caracterizar pulsos de laser ultracurtos, como parte de um esforço de pesquisa que ganhou o Prêmio Nobel deste ano, mas desde então também tem sido empregada para medir outros fenômenos físicos ultrarrápidos.

Pesquisadores da East China Normal University e da Queen's University Belfast desenvolveram recentemente a técnica RABBITT para medir distintamente as contribuições individuais na fotoionização. O artigo deles, publicado em Physical Review Letters , apresenta um novo método altamente promissor para conduzir pesquisas em física de attossegundos.

"A técnica RABBITT fornece essencialmente um cronômetro ultrarrápido para processos eletrônicos, para que possamos medir (por exemplo) o atraso de tempo entre a ionização de diferentes elétrons em um átomo", disse Andrew C. Brown, coautor do artigo, à Phys. .org.

"No entanto, uma das dificuldades destas experiências é que quando existem múltiplos processos interferentes, o quadro torna-se substancialmente mais complexo, e já não podemos fazer afirmações concretas sobre o timing dos vários mecanismos. Em essência, também temos muitas variáveis ​​e equações insuficientes para resolvê-las.

"A verdadeira genialidade do experimento de Xiaochun e Jian foi fornecer mais equações, ou mais precisamente, medições mais distintas, o que nos permitiu desmarcar os diferentes mecanismos."

Em seus experimentos, Xiaochun Gong e Jian Wu, os autores que lideraram o projeto, usaram dois pulsos de laser, que é a prática padrão na implementação da técnica RABBITT. No entanto, eles mudaram a polarização (ou seja, o ângulo de inclinação) desses pulsos, para obter maior controle sobre as medições coletadas.

Inicialmente, os pesquisadores decidiram resolver atrasos na fotoionização para diferentes ângulos de emissão. Em outras palavras, eles queriam determinar se um elétron se comporta de maneira diferente quando é emitido em direções diferentes em relação ao campo do laser. Contudo, assim que começaram a examinar os dados recolhidos nas suas experiências, perceberam que isso pintava um quadro muito mais complexo do que tinham previsto.

"Nosso trabalho atual também é mais um passo em frente em relação ao nosso trabalho anterior com medidores de ondas parciais atômicas", disse Gong. "Nosso sonho é levar a medição de fotoionização de attossegundos para o nível de onda parcial, que é a definição original da mudança de fase de dispersão."

Os pesquisadores coletaram suas medições em amostras de hélio, néon e argônio. Examinar o hélio é simples, pois ele contém apenas dois elétrons e existe apenas um método para ionizá-lo, enquanto o néon e o argônio são sistemas muito mais complexos.

"Mais precisamente, quando você ioniza o hélio, há apenas um estado iônico residual possível", disse Brown. "Para o néon e o argônio, no entanto, as coisas são significativamente mais complicadas. Por um lado, há mais elétrons com que se preocupar e, por outro, existem vários estados iônicos residuais, todos os quais contribuem de alguma forma (anteriormente) desconhecida para o sinal medido. A forma como interpretamos/explicamos isso foi pensando no clássico experimento da 'fenda dupla de Young', em que a luz passa por duas aberturas antes de ser 'medida' em uma tela."

Em um experimento clássico de dupla fenda de Young, a luz que passa por duas aberturas produz um padrão de interferência em uma tela. Isso ocorre porque as ondas que passam por cada abertura chegam ao mesmo local por rotas diferentes, resultando nas chamadas “franjas” de interferência construtiva ou destrutiva.

"A chave para esse experimento, e a razão pela qual ele formou uma metáfora tão convincente, especialmente para os teóricos quânticos, é que não é possível dizer por qual fenda a luz passou, pois isso não pode ser medido", disse Brown. "Tudo o que você pode medir é a interferência, e a 'informação sobre qual direção' é inacessível."

Nos experimentos realizados por Brown, Gong e seus colaboradores, as duas aberturas nos experimentos clássicos de dupla fenda de Young eram dois estados iônicos residuais diferentes em Neon. Em contraste, o padrão de interferência que mediram foi a distribuição angular dos fotoelétrons produzida pelos dois pulsos de laser distorcidos.

"Ao realizar a medição para dois ângulos de inclinação diferentes e, em seguida, calcular todas as rotas diferentes que os elétrons poderiam seguir para chegar a algum estado final, poderíamos então resolver as equações para nos dar a amplitude e a fase para cada caminho diferente," Brown disse. “Em outras palavras, descobrimos por qual fenda o elétron passou e como.”

A maioria dos estudos em física experimental de attossegundos usa cálculos teóricos leves para explicar suas descobertas após o fato. No entanto, este projeto exigiu simulações muito mais detalhadas para dar conta da complexa dinâmica em jogo e, em essência, fornecer uma previsão para a experiência confirmar.

"O método que usamos para reconstruir os diferentes caminhos do experimento tem uma base teórica sólida, mas a dinâmica é tão complexa que seria difícil afirmar que os números que extraímos do experimento são confiáveis", disse Brown. “Realizamos simulações com o código R-matrix com dependência de tempo (RMT), que pode lidar com todas essas dinâmicas desde os primeiros princípios, e a partir daí conseguimos extrair as amplitudes e fases diretamente.”

Quando compararam os resultados experimentais com os da simulação, descobriram que estavam intimamente alinhados. Isto sugere que a sua experiência realmente mediu o que eles teoricamente afirmavam que media.

"Em resumo, tentamos usar o campo do laser para anexar uma fase adicional à onda d intermediária", disse Gong. "Podemos identificar a onda s e a onda d, mas podemos perturbar suas propriedades de fase e observar sua propriedade de interferência final. Por exemplo, podemos abrir a caixa para saber se o 'gato quântico' está vivo ou não, mas nós pode adicionar alguma perturbação e verificar se a caixa tem alguma resposta ou não, onde as respostas são obrigatórias a partir da reação do gato nela."

Os pesquisadores veem o método experimental proposto como um “medidor de ondas parciais”, ou em outras palavras, uma ferramenta que pode medir efetivamente as contribuições individuais na fotoionização. Notavelmente, o método proposto baseia-se em duas técnicas experimentais distintas, nomeadamente a alteração da polarização do laser e a medição da coincidência de fotoelétrons e íons, que não foram anteriormente utilizadas em conjunto.

"Nosso trabalho combinou essas técnicas de forma a tornar possível essa nova medição", disse Brown. “Isso não quer dizer que as medições foram simples, mas não seria uma surpresa ver a mesma combinação de técnicas usadas para fazer medições mais interessantes de dinâmica ultrarrápida nos próximos anos.”

Outro aspecto único deste estudo recente é a simulação usada para validar os resultados experimentais da equipe. Durante muito tempo, os cientistas tentaram interpretar dados experimentais usando modelos teóricos, mas Brown, Gong e os seus colegas decidiram usar uma simulação.

"Os resultados que o RMT fornece são menos intuitivos porque o modelo está longe de ser simples, explicou Brown. "No entanto, incluindo uma descrição de todos os efeitos multielétrons interessantes e fazendo isso de uma forma geral, para que você não fique limitado a efeitos específicos átomos ou parâmetros específicos de laser, podemos realmente começar a conduzir experimentos neste campo de uma forma que simplesmente não foi possível nos cerca de trinta anos de attociência até agora."

O trabalho recente desta equipe de pesquisadores oferece uma nova visão sobre a dinâmica fundamental da fotoionização. Embora Brown, Gong e os seus colaboradores se concentrem principalmente na física deste fenómeno, no futuro os seus esforços poderão ajudar a identificar novas estratégias para controlar os electrões através da luz. Isto poderia informar o desenvolvimento de circuitos eletrônicos ultrarrápidos e tecnologias fotovoltaicas (painéis solares), ou talvez até ajudar a projetar ferramentas médicas que evitem danos causados ​​pela radiação às células.

"Estamos trabalhando na construção de uma teoria mais abrangente dos processos de ordem superior na fotoemissão", disse Brown. "Em outras palavras, estamos tentando descrever teoricamente o que acontece quando você absorve múltiplos (mais de dois) fótons nesses experimentos do tipo RABBITT. Embora tenhamos esse código RMT que pode simular a dinâmica a partir dos primeiros princípios, se você quiser interpretar Para obter as descobertas, você também precisa de algum modelo relativamente simples para explicar os diferentes caminhos."

Enquanto trabalham em um modelo teórico que possa explicar os dados coletados em seus experimentos, os pesquisadores planejam continuar conduzindo experimentos e simulações em regimes de intensidade cada vez mais elevados. Eles esperam que isso lhes permita examinar mais detalhadamente as transições de sistemas de poucos fótons para sistemas multifótons e, em última análise, para a física de campo forte.

“O desenvolvimento da física de campo forte está longe da teoria tradicional de dispersão e existe uma grande lacuna entre eles”, acrescentou Gong. "É necessária a construção de uma ponte intermediária para fornecer uma compreensão suave de um fóton para multifóton."

Mais informações: Wenyu Jiang et al, Resolvendo caixa preta de interferência quântica por meio de espectroscopia de fotoionização em attossegundos, Physical Review Letters (2023). DOI:10.1103/PhysRevLett.131.203201
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